杨培东Nano Letters：揭示IrFeCoNiCu高熵合金在酸性OER下的结构演变

利用可再生电能在酸性介质中实现电化学分解水是大规模制氢的重要途径。然而，作为阳极半反应的析氧反应(OER)由于其缓慢的动力学和苛刻的反应环境阻碍了高效质子交换膜水电解器的广泛应用。目前，IrO₂和RuO₂是最先进的酸性OER催化剂，但由于Ir和Ru的溶解，它们在酸性条件下的长期稳定性仍然不足。因此，迫切需要开发具有更高活性和稳定性的OER催化剂，以实现更有效的酸性水分解。

基于此，加州大学伯克利分校杨培东课题组利用微波辅助冲击合成法在碳纸上合成IrFeCoNiCu-HEA纳米颗粒，其表现出优异的酸性OER活性。OER性能测试结果显示，所制备的IrFeCoNiCu-HEA催化剂在0.1 M HClO₄溶液中仅需302 mV的过电位就能达到10 mA cm⁻²的电流密度，并且其Tafel斜率为58.0 mV dec⁻¹，由于纯的Ir催化剂和其他IrM双金属系统。

此外，该催化剂还具有优异的稳定性，其在10 mA cm⁻²电流密度下连续运行12小时，过电位仅增加60 mV，而相同条件下Ir催化剂的过电位增加120 mV。

此外，研究人员分析了催化剂在OER前后的结构变化。STEM-EDX图显示出IrFeCoNiCu-HEA催化剂在经历初始电化学CV活化后，在纳米粒子表面形成了一层平均厚度约2-6 nm的富Ir壳层(说明封装的碳层和3d金属原子(Fe，Co，Ni和Cu)从纳米粒子表面溶解)，同时纳米粒子的核保持了高熵合金特有的元素分布均匀性，没有明显的相分离或元素偏析；在经历4小时、8小时和12小时10 mA cm^-2计时电位测试后，发现富含Ir的壳的平均厚度没有显着增加，这表明活化后的结构是相对稳定的，并没有经历进一步的结构衰变。

以上结果表明，高熵合金纳米粒子在暴露于苛刻的电催化环境(如高氧化和酸性条件)后，也容易发生表面结构变化；近表面的熵稳定效应不足以克服表面电化学氧化还原的影响，导致一定程度的表面重构。

Understanding the Structural Evolution of IrFeCoNiCu High-Entropy Alloy Nanoparticles under the Acidic Oxygen Evolution Reaction. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01831

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