肖建平Nature子刊:相图结合理论计算,揭示从电化学反硝化到氨合成的转变 2023年10月13日 上午12:18 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 4 电化学CO2还原(CO2RR)为增值化学品被认为是解决全球变暖问题的有效方法。然而,CO2中微量的一氧化氮(NO)(约0.8%)大大降低了其转化效率。因此,脱除NO实现CO2电还原高效率的必要前提。 近日,中科院大连化物所肖建平课题组利用反应相图分析了不同催化剂上反应机理的演变,研究了Pd和Cu催化剂上的电位/pH效应。 根据相图和理论计算,研究人员发现eNORR的低N2选择性来源于两个方面:一方面,从能量角度来看,所有过渡金属催化剂的表面反应性对N2的生成都是非常不利的。 首先,过渡金属表面始终与N2OH*结合过弱,抑制了N2O*质子化;其次,O*和OH*之间的标度关系使得强反应过渡金属表面上的活性中心受到O*/OH*的毒害,或者使得N2O*在弱吸附的金属表面上很难解离。因此,这两种性质协同作用使所有过渡金属具有高的N2O选择性。 另一方面,通过优化实验条件,如电位、pH和NO压力,可以稍微提高N2的选择性,但不足以超过N2O或NH3。 总的来说,实验结果与理论结果的比较表明,反应相图可以很好地描述各种产物的活性变化趋势,并且对eNORR中低N2选择性的认识可以为今后的催化剂设计提供指导。 更为重要的是,氨生产的异常活性为建立反向人工氮循环提供了一条可行的途径,这种循环可以在具有可持续电力的分散式氨合成中发挥关键作用。 Steering from Electrochemical Denitrification to Ammonia Synthesis. Nature Communication, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-35785-w 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/13/c0c1969f40/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 黄维院士,最新Angew! 2023年12月11日 Angew.:非平面巢状[Fe2S2]团簇位点实现高效ORR 2023年10月8日 郭玉国团队Angew.:调节阴离子-溶剂相互作用实现醚类电解液用于高压NCM811/硅氧全电池体系 2023年10月5日 麦立强等最新Nature子刊:电场辅助质子耦合增强析氧反应! 2024年4月23日 他,刚刚发表第18篇AM! 2024年1月26日 港城大/上硅所AFM:过渡金属氧化物异质结协同活性相,实现高效电催化NO3−转化为氨 2023年9月29日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交