复旦方方AFM：稳定硅负极的自适应电化学研磨策略，每循环衰减0.045%！

由于巨大的体积变化，在锂化/脱锂过程中硅的粉化导致电化学活性的损失。目前，制备具有最佳临界断裂尺寸的硅材料的更具可扩展性和经济性的方法仍有待开发。

在此，复旦大学方方教授等人利用不可避免的粉碎，为稳定的硅负极设计了一种创新的原位自适应电化学研磨（ECG）策略，MgH₂用作研磨助剂以电化学研磨微米尺寸的Si颗粒。

在ECG过程中，MgH₂和Si的锂化过程发生在不同的电位下，两者都会导致明显的体积膨胀，从而导致电极内部产生强烈的内应力。在这种强大的内应力下，MgH₂的锂化产物（Mg和LiH）将迁移到破裂的Si颗粒中，并通过Mg的部分可逆锂化逐渐转变为由离子导电LiH和电子导电组成的导电基质。

图1. ECG过程中Si-MgH₂复合材料的形态及转变示意图

因此，这种经过ECG处理后的微米级硅颗粒自发研磨至平衡尺寸，可适应体积变化并确保稳定循环。作者使用MgH₂助磨剂将微米尺寸的Si组装成固态半电池，其中以LiBH₄作为电解质，Li作为对电极。

制备的Si负极在0.5 A g^-1的电流密度下提供3228 mAh g^-1的高可逆比容量、99.5%的库伦效率和 200次循环中每循环低至0.045%的衰减率。这项工作中描述的ECG策略不仅为制备高性能硅基负极材料提供了一种全新且实用的方法，而且还为稳定遭受巨大体积变化的其他电极材料提供了灵感。

图2. ECG工艺获得的Si负极的电化学性能

Self-Adapting Electrochemical Grinding Strategy for Stable Silicon Anode, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109887

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