ACS Energy Lett.：为下一代电动汽车定制高能正极

随着电动汽车(EVs)的普及，人们广泛研究了富镍层状正极以提高其容量。使用由具有浓度梯度(CSG)的外壳封装的富镍核是唯一能够利用富镍正极潜在容量的策略。

韩国汉阳大学Chong S. Yoon、Yang-Kook Sun等证明采用平均组成为Li[Ni_0.9Co_0.05Mn_0.05]O₂和0.5 mol% Sb的CSG正极掺杂可显著提高其循环稳定性。

浓度梯度正极的主要特征是其径向取向的棒状初级粒子和成分分配。在这项研究中，作者证明了这种有效抑制微裂纹形成的微观结构可以通过高价离子掺杂在接近100°C的宽锂化温度范围内保持，从而在大规模生产中获得竞争优势。

高价原子（如Sb、Nb和Mo）通过在颗粒边界处分离阻止初级颗粒的粗化，从而保持微观结构，直到正极通过减少阳离子混合获得最佳晶体结构。除了阻碍颗粒边界扩散外，颗粒内的此类离子还阻碍了TM离子的整体迁移，即使在较高的锂化温度下也能保持浓度梯度分布。

图1 0.5 C和2.7−4.3 V下的循环性能

因此，高价离子掺杂显著提高了梯度正极的循环稳定性，例如，770°C下进行锂化处理的Sb-CSG90正极在100次循环后保持其初始容量的95.1%，而随着锂化温度的升高，CSG90正极的容量保持率急剧下降。

此外，通过Sb掺杂稳定的电极-电解质界面将全电池的循环寿命延长至2500次循环。梯度正极的高价离子掺杂是开发具有增强微结构和化学稳定性的下一代正极材料的有前途的策略。

图2 不同正极在720-770°C下锂化的中心和表面之间的Ni浓度差异

High-Energy Cathodes via Precision Microstructure Tailoring for Next-Generation Electric Vehicles. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02281

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ACS Energy Lett.：为下一代电动汽车定制高能正极

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