Nature:100平方米规模的光催化太阳能制氢

Nature:100平方米规模的光催化太阳能制氢

人类活动对地球气候的空前影响,以及全球能源需求的持续增长,使得开发碳中和能源变得更加重要。氢气,是一种有吸引力的和通用的能量载体,可从水中通过利用太阳光的光催化,通过太阳能或风能驱动的电解获得。最有效的太阳能制氢方案,是将太阳能电池与电解系统结合起来,在实验室规模下,太阳能制氢(STH)的能量转换效率达到30%。光催化水分解的转化率明显较低,只有1%左右,但该系统设计更简单、更便宜,且更易于扩大规模,前提是潮湿的、化学计量的氢和氧产品混合物,可以在现场环境中安全地处理,并回收氢气。
在此,来自日本东京大学&信州大学的Kazunari Domen等研究者,扩展了他们先前基于改进的、掺铝钛酸锶颗粒光催化剂1平方米面板反应器系统的演示,报告了一个使用商业聚酰亚胺膜、面积达100平方米的面板反应器阵列安全运行的几个月时间内,其可从潮湿的气体产品混合物中自动回收氢气。相关论文以题为“Photocatalytic solar hydrogen production from water on a 100 m2-scale”于2021年08月25日发表在Nature上。
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太阳能,作为一种可持续能源,其重要性预计将日益增加,利用现有的强烈太阳辐射,通过当地发电和经营规模为几平方公里的商业太阳能发电厂,这些发电厂目前通常位于低纬度。除能源生产外,将太阳能转化为化学品也越来越引起人们的兴趣,因为太阳能往往在远离能源需求高的地点采集,而且太阳辐射强度随时间波动。光电辅助电化学、光电化学和光催化水分解系统,可以从水中产生太阳能氢。目前,这些技术中最有前景的是光伏-辅助电解槽,其效率高达30%,并与燃料电池相结合,使终端用户能够生产太阳能和太阳能燃料,以满足其区域范围内全年的能源需求。虽然微粒光催化剂系统的STH值要低得多,最多只有1%左右,但如果产品气体能够安全有效地处理,光催化剂性能的改善可能会使此类系统可行,并允许其简单性和可扩展性得到利用。
在此,研究者探索了太阳能制氢的规模化和气体处理,通过使用光催化剂片的面板反应器进行光催化水裂解。如图1等所示,在东京大学Kakioka研究设施内,通过排列1600个反应器单元,建立了一个100平方米规模的原型光催化太阳能制氢系统。每个单元都有625 cm2的接收光面积,紫外透明玻璃窗口与光催化剂片之间的间隙调整到0.1 mm(见图1a, b等),以最大限度地减少水负荷,防止产品氢氧气体积聚和着火。在该系统中,气体产品的输送和反应物水的输送分别采用内径为8.6 mm和4.0 mm的聚氨酯管。图1c提供了100 m2的水分解光催化剂面板反应器阵列的俯视图,该阵列由33和1/3模块组成,各为3平方米。
在构建大型面板堆阵之前,研究者在模拟标准阳光(AM 1.5G, 1kw m-2)持续照射下,使用小型面板堆进行了室内加速试验。经过几天的激活期后,在透明的平板玻璃上制作的小型光催化剂片(5 cm×5 cm)可以将蒸馏水分解成氢和氧,其STH效率为0.48%。随着时间的延长,STH效率逐渐降低,280h后降至0.40%以下。在磨砂玻璃上制备的光催化剂片更具有活性和耐用性,活化后的STH效率为0.51%,在1600 h以上仍保持在0.40%以上(这段时间相当于7个月,每天7.6 kWh m-2的室外日晒,或在Kakioka研究设施的气候条件下几乎一年)。系统表现出的激活期,可能是由于浸渍的铬组分以Cr(III)物种的形式迁移到SrTiO3:Al表面的Rh位点。考虑到即使经过大约6个月的现场测试,光催化剂层的微观结构仍然完好无损,失活可能是由于这种辅助催化剂在长期运行期间的变质。
研究发现,研究者的系统在安全性和耐久性方面进行了优化,并在回收的氢气被故意点燃时保持无损,STH最高可达0.76%。虽然制氢效率低下,而且总体能耗低,但该研究结果表明:安全、大规模的光催化水裂解和气体收集和分离是可能的。为了使该技术在经济上可行和实际应用,接下来的关键步骤是反应器和工艺优化,以大幅降低成本,提高STH的效率、光催化剂的稳定性和气体分离效率。

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图1 100平方米的水分解光催化剂面板反应器

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图2 光催化剂片的电子显微镜图像

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图3 2020年10月2日,Kakioka研究设施连接到100平方米水分解光催化剂面板反应器的气体分离装置的性能
当前,面板反应堆建造的重点是足够的稳健性,以确保长期户外运行,而没有考虑生产和运行成本,但任何实际相关的太阳能燃料生产系统,必须在成本上具有与现有的燃料生产竞争力的技术。因此,需要开发更简单的反应堆,这些反应堆由轻质、廉价的材料制成,但仍能确保安全性和耐用性。
目前的系统,无法在获得净能量的情况下生产氢,这一发现强调了需要降低水和气体处理的电力需求。目前的氢回收系统,是基于一种商业上可用的膜,产生的氢仍然在爆炸范围内(4% < H2 < 95%),并在原料气中留下超过20%的氢。除了优化气体处理和操作条件,使用专门设计的泵,开发具有更好的氢渗透性和更低的氧渗透性的膜,显然也是必不可少的。
文献信息
Ma, W., Hu, G., Hu, D. et al. Ghost hyperbolic surface polaritons in bulk anisotropic crystals. Nature 596, 362–366 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03755-1

原文链接:

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03755-1

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