电子科大/微电子所Nano Energy：ZIF-67添加剂实现无枝晶锂沉积

锂金属电池（LMBs）由于具有高理论容量和与多种正极材料理想的兼容性，因此在下一代可充电池方面具有巨大的潜力。然而，与负极表面附近阴离子耗尽引起的大量局部空间电荷相关的随机锂沉积，以及与阴阳离子之间的静电力引起的Li⁺溶剂化过程受到抑制相关的Li⁺还原不足，阻碍了开发高能量密度的LMBs。

电子科技大学熊杰、杨成韬、胡音、中科院微电子研究所Bo Chen等通过采用具有不饱和金属位点的ZIF-67作为亲阴离子添加剂来调节阴离子分布,并削弱其与Li⁺的键合，同时消除了阴离子耗尽区并促进了锂盐的解离。

图1 MOF改性电解液的制备过程和锂沉积行为

拉曼光谱和DFT计算表明ZIF-67对TFSI⁻有很强的吸附能力，这有助于LiTFSI的解离。结果，Li⁺迁移数从0.47提高到0.74，同时相场模拟表明Li⁺迁移增强。

原位拉曼光谱进一步证明了电化学界面处的离子分布及其变化，其中ZIF-67保证了阴离子和Li⁺的补充，从而消除了离子耗尽区。

图2 过电位比较及锂形态与沉积容量的关系

因此，在容量为3 mAh cm^-2和3 mA cm^-2条件下，采用改性电解液的对称电池缓解了短路危险，稳定循环超过 2000 小时。

对于具有4.5 mg cm⁻²高硫负载的锂硫电池，调制电解液使电池在3 mA cm^-2下能够提供713 mAh g⁻¹的初始容量，在100 次循环中每圈循环的衰减率为0.05%。这项工作展示了一种通过消除阴离子耗尽区和促进Li⁺溶剂化过程来构建无枝晶LMBs的有效且可扩展的策略。

图3 对称电池及锂硫电池性能

Eliminating Anion Depletion Region and Promoting Li+ Solvation via Anionphilic Metal Organic Framework for Dendrite-Free Lithium Deposition. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106708

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电子科大/微电子所Nano Energy：ZIF-67添加剂实现无枝晶锂沉积

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