麦贤敏/党锋AFM: 表面磷化的锯末衍生碳电催化剂助力高性能锂氧电池

强氧化剂中间体和充放电过程中副产物的形成是锂氧电池（LOB）降解的主要挑战，研究维持正极催化剂稳定性并避免形成副产物的简便方法对于LOB的开发至关重要。

在此，西南民族大学麦贤敏教授、山东大学党锋教授等人制备了一种源自锯末的碳催化剂并对其进行表面磷化处理以抑制碳与电解液/中间产物之间的腐蚀，这可以防止寄生反应形成副产物，并提高LOB中碳催化剂的反应动力学。

实验和DFT计算表明，P掺杂位点可作为LOB中碳正极的长循环和高倍率稳定性的腐蚀保护剂和反应动力学促进剂。掺杂的P原子将优先取代吡咯-N位点中的N原子以形成石墨P-N位点，而不是石墨P-C位点。同时，石墨P-C和石墨P-N位点对于中间体LiO₂的形成具有较宽的电压范围，导致放电产物Li_2-xO₂的形成。

此外，石墨P-N位点增强了碳基底的电子传导性，可防止碳催化剂腐蚀副产物Li₂CO₃的形成从而实现长循环稳定性。

图1. SPC催化剂的合成示意图、优势及表征

因此，锯末衍生的P掺杂催化剂（SPC-1/SPC-2）在200 mA g^-1的电流密度下最大放电容量为20 287.5 mAh g^-1，电极的放电容量随着P含量的增加而增加，同时没有P掺杂的SC电极仅表现出8952.1 mAh g^-1的放电容量。

此外，与SPC-1（175次循环）和 SC（97次循环）电极相比，SPC-2正极在2.3~4.6 V的电压窗口及200 mA g^-1下表现出出色的226次循环稳定性。同时，SPC-2在400 mA g^-1下可循环161次，在600 mA g^-1下可循环121次，在800 mA g^-1下可循环75 次。总体而言，表面磷化显著有助于提高倍率性能和循环稳定性并抑制LOB碳电极的过电位，而源自天然木材的多孔结构为氧气和离子传输提供了充足的路径。

图2. 三种锂氧电池正极的性能对比

Surface Phosphatization for a Sawdust-Derived Carbon Catalyst as Kinetics Promoter and Corrosion Preventer in Lithium–Oxygen Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202111546

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