南开李国然ACS Energy Lett.：异质结构凝胶聚合物电解质实现长循环准固态锂金属电池

对于可充锂金属电池(RLBs)，凝胶聚合物电解质(GPEs)是一种非常有竞争力和实用的选择，因为特殊的复合结构可以抑制液态电解质中不受控制的锂枝晶，并避免固态电解质的界面接触不良。然而，困难在于离子传输和界面稳定性之间的平衡。

南开大学李国然等展示了一种新型异质结构 GPE，其中金属有机骨架层和原子层沉积的超薄Al₂O₃沉积物涂覆在聚合物基质的同一侧，以均匀锂离子传输并稳定锂负极界面。

图1 异质结构GPE示意图及形貌表征

MOF具有大的比表面积、稳定的骨架、明确的孔道和丰富的路易斯酸位点，因此被广泛用作锂主体和电解质填料，以改善离子传输和电荷转移过程，从而抑制锂枝晶的形成。

此外，Al₂O₃作为电解质添加剂和惰性陶瓷填料已被证明可以改善电解质的物理和化学性质，而在异质结构的GPE中，ZIF-8和Al₂O₃层将充当“交通指挥员”，调节均匀的锂离子通量以协助离子传输，并具有高机械强度以抑制锂枝晶的生长。

值得指出的是，ZIF-8颗粒的咪唑分子可以通过亲核效应与Li⁺结合以延长锂的成核时间，并且确定的纳米通道可以限制阴离子的自由迁移。同时，通过ALD获得的惰性Al₂O₃纳米涂层不仅可以增强与锂负极的亲和力，还可以参与固体电解质界面（SEI）膜的形成，降低锂离子的扩散势垒。

图2 锂对称电池的电化学性能、锂沉积的表面形貌和示意图

在协同效应的基础上，锂离子转移数从0.35增加到0.74，采用异质结构GPE的锂对称电池在1000小时内表现出优异的沉积/剥离可逆性。

此外，这项工作首次报道了固态RLBs与2.0-4.8 V宽电压范围的富锂锰基正极材料的结合，它在0.2C 倍率下循环500次后容量保持率为84.6%，这种出色的电化学性能优于之前报道的GPE基固态RLBs。

图3 室温下全电池性能

Heterostructured Gel Polymer Electrolyte Enabling Long-Cycle Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02233

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南开李国然ACS Energy Lett.：异质结构凝胶聚合物电解质实现长循环准固态锂金属电池

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