马建民AFM：可去除HF的添加剂优化SEI/CEI助力4.5V锂金属电池

高压锂金属电池（LMBs）能够实现增加的能量密度。然而，它们的循环寿命受到不稳定的电解液/电极界面和高电压下容量不稳定的严重影响。

图1. 半电池性能

湖南大学马建民等提出了一种可去除氢氟酸（HF）的添加剂来优化电极/电解液界面以解决上述问题。其中，N, N-二甲基-4-(4,4,5,5-四甲基-1,3,2-二氧杂环戊烷-2-基)苯胺(DMPATMB)被用作电解液添加剂，诱导PF₆-分解形成致密和坚固的富含LiF的固体电解质间相（SEI），以抑制锂枝晶的生长。

此外，DMPATMB可以帮助形成高Li⁺导电的Li₃N和LiBO₂，这可以促进Li⁺在SEI和正极电解质间相（CEI）的传输。此外，DMPATMB还可以清除电解液中的微量HF，保护SEI和CEI免受腐蚀。

图2. Li||NCM622全电池性能

DMPATMB的上述优势赋予了Li||NCM622电池在4.5V下卓越的循环稳定性和倍率性能。正如预期的那样，采用这种电解液的4.5V- Li||NCM622电池在200 mA g^-1的条件下循环140次后可提供145 mAh g^-1。

总体而言，这项工作不仅为我们提供了一种用于4.5V锂电池的多功能添加剂，而且为研究人员设计高压LMB的功能添加剂提供了新的思路。

图3. 分子动力学模拟和DMPATMB电解液对LMB的有效保护示意图

Hydrofluoric Acid-Removable Additive Optimizing Electrode Electrolyte Interphases with Li+ Conductive Moieties for 4.5 V Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214422

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