Nat. Mater.：微晶几何形状对多孔插层电极电化学性能的影响

由于电极结构设计和构造面临的挑战，锂离子电池尚未实现其全部性能，即允许其整个内部体积可逆地用于离子存储。由相同材料和相同规格构成的电极，仅在组成颗粒的尺寸和几何形状方面有所不同的情况下，在极化、应力积累和容量衰减方面却表现出惊人的差异。

美国普渡大学Partha P. Mukherjee、德克萨斯农工大学Sarbajit Banerjee、德国达姆施塔特工业大学Bai-Xiang Xu等采用原位同步辐射X射线衍射和能量色散X射线衍射(EDXRD)，以V₂O₅作为模型相变正极，探讨了锂化诱导相变的显著颗粒几何依赖性改性的机制起源。

图1 块体和纳米球V₂O₅(NS V₂O₅)的形态学和电化学表征

在此，作者观察到相位共存区的明显调制是颗粒几何形状的函数。研究显示，与纳米尺寸的电极相比，由微米尺寸颗粒组成的电极表现出更大的可接近容量损失和更大的应力积累。

这两种现象都可直接归因V₂O₅的（瞬态）锂化相图的显著改变，以及由于几何形状相关的成核和传输限制在微米级V₂O₅颗粒中形成的更大的相异质性。

图2 原位同步辐射XRD测试

空间分辨EDXRD测试表明，颗粒几何形状强烈地改变了多孔正极结构的弯曲度。包含微米级薄片的电极结构中，更大的离子传输限制导致整个电极厚度上相当大的锂化异质性。这些见解确立了亚稳相状态和电极弯曲度的颗粒几何相关改性作为实现插层正极前景的关键设计原则。

图3 （瞬态）锂化相图的颗粒几何相关性

Effect of crystallite geometries on electrochemical performance of porous intercalation electrodes by multiscale operando investigation. Nature Materials 2021. DOI: 10.1038/s41563-021-01151-

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Nat. Mater.：微晶几何形状对多孔插层电极电化学性能的影响

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