南大AFM：COF的原位变形拓扑结构实现高性能锂硫电池！

具有各种拓扑结构的共价有机框架（COFs）通常是通过选择和设计具有丰富形状的连接单元来合成的。然而，这一过程是耗时和劳动密集型的。此外，COFs层的紧密堆积大大限制了其结构优势。通过拓扑设计有效利用COFs的高孔隙率和活性位点是至关重要的。

南京大学袭锴、Zhen Meng等首次提出在不替换单体的情况下，通过添加氧化石墨烯（GO）来诱导亚化学计量COFs的原位拓扑结构变化。

图1. COFs合成及其拓扑结构变形的示意图

使用氧化石墨烯（GO）作为诱导因素，可合成具有足够暴露孔径的D-[4+3]COFs。有趣且独特的是，除了削弱分子间的堆积，GO还可以诱导COFs连接单元（D- [4+3] COFs1）和COFs纳米片（D- [4+3] COFs2）的纵向延伸堆积方向的平面结合选择变化，这产生了两个优点：

1）拓扑变形通过增加孔径大小和数量（D- [4+3] COFs1）或通过使通道更加规则（D- [4+3] COFs2）来丰富孔隙的可及性；

2）作为生长基质和连接单元，GO减轻了COFs的紧密堆积，使孔隙面积和极性基团的暴露最大化，缩短了传质距离。

图2. 动力学研究

作为概念验证，D- [4+3] COFs被用作Li-S电池的硫正极载体，实现了高负载和多硫化物中间体的有效锚定，同时提高了氧化还原活性并缩短了Li⁺迁移路径。

因此，该电池在0.5C时可提供高达1057 mAhg^-1的初始容量，并且在500次循环后仍能保持85.15%以上的初始容量。据作者所知，这是第一个在不改变单体的情况下，通过添加二维诱导因素来改变拓扑结构和增加功能的设计。

图3. Li-S电池性能

In Situ Deformation Topology of COFs with Shortened Channels and High Redox Properties for Li–S Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211356

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