中科大谢毅/孙永福JACS: 选择性达66.9%，不对称三原子位点用于CO2光热还原为乙酸盐

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中科大谢毅/孙永福JACS: 选择性达66.9%，不对称三原子位点用于CO2光热还原为乙酸盐
在传统的光催化系统中，光致热在很大程度上被忽略，特别是对于热力学和动力学具有挑战性的CO2还原为C2燃料。
中国科学技术大学谢毅、孙永福等设计了非对称M1-O-M2三原子位点限制在酚醛石中以促进C-C耦合，并利用光致热增加分子热振动并加速CO2还原为C2燃料。
中科大谢毅/孙永福JACS: 选择性达66.9%，不对称三原子位点用于CO2光热还原为乙酸盐
中科大谢毅/孙永福JACS: 选择性达66.9%，不对称三原子位点用于CO2光热还原为乙酸盐
使用富氧空位Zn2GeO4以纳米带为模型，准原位拉曼光谱揭示Zn-O-Ge三原子位点可能是反应位点。
密度泛函理论(DFT)计算表明，不对称的Zn-O-Ge位点可以通过诱导相邻C1中间体的不同电荷分布来促进C-C 耦合，而产生的O空位可以将决速的氢化步骤的能垒从1.46 eV降低到0.67 eV。
中科大谢毅/孙永福JACS: 选择性达66.9%，不对称三原子位点用于CO2光热还原为乙酸盐
不同测试条件下的催化性能表明光引发了CO2还原反应。原位傅里叶变换红外光谱和D2O 动力学同位素效应实验表明，光致热能在动力学上触发C-C耦合，并通过提供丰富的氢物种来加速OCCO*氢化。
因此，在348 K、0.1 W cm-2光照下的模拟空气气氛中，富含O空位的Zn2GeO4纳米带表现出12.7 μmol g-1 h-1的醋酸盐产生速率，66.9%的高醋酸盐选择性，CO2-CH3COOH转化率为29.95%，稳定性长达220小时。
Asymmetric Triple-Atom Sites Confined in Ternary Oxide Enabling Selective CO2 Photothermal Reduction to Acetate. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08033

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