包信和院士/汪国雄研究员Angew：单原子催化CO2还原的温度依赖性

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以可再生能源为动力的电化学CO2还原反应(CO2RR)被认为是实现碳中和的可行途径。反应中间体在催化活性位点上的吸附强度决定了CO2RR的过电位、法拉第效率和电流密度，通常通过开发活性和选择性的催化材料以及优化电解液的pH和组成来调节。
此外，由于CO2RR和竞争析氢反应的热力学不同，反应温度也是调节CO2RR选择性和活性的重要参数。因此，研究CO2RR的性能与反应温度之间的关系十分重要。然而，到目前为止，还没有系统的关于CO2RR温度依赖性的研究报道。
包信和院士/汪国雄研究员Angew：单原子催化CO2还原的温度依赖性
大连化学物理研究所的包信和院士和汪国雄研究员在Angew上发表了他们在CO2还原的温度依赖性上的最新研究成果，题为Temperature-Dependent CO2 Electroreduction over Fe-N-C and Ni-N-C Single-Atom Catalysts。
在本工作中，对Fe-N-C和Ni-N-C单原子催化剂上进行CO2RR的温度依赖性研究，温度范围在303 K到343 K。在高过电位条件下，Fe-N-C和Ni-N-C催化剂上生成CO的法拉第效率随反应温度的升高分别增加和降低。Fe-N-C和Ni-N-C催化剂上的CO电流密度随温度从303到323 K的升高而迅速增加。Fe-N-C催化剂上的CO电流密度随温度增加，然后在323 K进入平台，最终在343K时达到185.8 mA cm-2的最大值。虽然Ni-N-C催化剂的CO电流密度在323 K时达到252.5 mA cm-2的最大值，然后在343K时显著降至202.9 mA cm-2。
程序升温脱附(TPD)结果表明，Ni-N-C催化剂对CO的吸附强度明显弱于Fe-N-C催化剂。Fe-N-C和Ni-N-C催化剂之间，生成CO法拉第效率和电流密度的温度变化差异是由于CO2RR期间关键反应中间体的吸附强度不同。
密度泛函理论(DFT)的计算结果表明，不同催化剂的电流密度变化趋势相似，并且由于关键反应中间体的吸附强度不同，存在不同的最佳反应温度。
图文详情

包信和院士/汪国雄研究员Angew：单原子催化CO2还原的温度依赖性

图1. （a，c）Fe-N-C，（b，d）Ni-N-C单原子催化剂的表征

包信和院士/汪国雄研究员Angew：单原子催化CO2还原的温度依赖性

图2. Fe-N-C和Ni-N-C单原子催化剂的性能测试

包信和院士/汪国雄研究员Angew：单原子催化CO2还原的温度依赖性

图3. Fe-N-C和Ni-N-C催化剂上的(a) CO-TPD和(b) H2-TPD图

包信和院士/汪国雄研究员Angew：单原子催化CO2还原的温度依赖性

图4. (a) Fe-N-C和(b) Ni-N-C催化剂上的交换电流密度(i0)作为电位(U)和温度(T)的函数
文献信息
Temperature-Dependent CO2 Electroreduction over Fe-N-C and Ni-N-C Single-Atom Catalysts.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202113135?af=R

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