何林/朱刚利/闾春林ACS Catal.：增加80倍，95%产率！Ru-Li络合物将CO2加氢选择性转换

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何林/朱刚利/闾春林ACS Catal.：增加80倍，95%产率！Ru-Li络合物将CO2加氢选择性转换
近日，中科院兰州化学物理研究所何林研究员和朱刚利副研究员、中央民族大学闾春林博士（共同通讯作者）等人报道了碱金属卤化物盐在Shvo配合物存在下调节CO2加氢途径中的作用。
特别是，Shvo’s配合物与LiCl的协同下作为CO2加氢转化为成CO的高效催化剂，而不是在温和条件下动力学有利的产物HCOOH。
何林/朱刚利/闾春林ACS Catal.：增加80倍，95%产率！Ru-Li络合物将CO2加氢选择性转换
其中，以CO为主要产物的反应可以在45 ℃下开始，CO的形成速率几乎是60 ℃无LiCl时的80倍。在优化条件下，CO转化数（TONCO）在160 ℃时可以达到1555，大大高于已报道的最有效的Ru基均相催化剂。
何林/朱刚利/闾春林ACS Catal.：增加80倍，95%产率！Ru-Li络合物将CO2加氢选择性转换
通过密度泛函理论（DFT）计算表明，碱金属阳离子和氯阴离子的协同作用有助于降低CO2活化形成关键Ru-CO2H中间体的能垒。通过X射线晶体学表征，证实原位形成了混合Ru-Li络合物(5)，突出了LiCl和Shvo络合物之间静电相互作用对于增强反应性和改变选择性的必要性。
何林/朱刚利/闾春林ACS Catal.：增加80倍，95%产率！Ru-Li络合物将CO2加氢选择性转换
Selectivity Switching of CO2 Hydrogenation from HCOOH to CO with an In Situ Formed Ru-Li Complex. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c01874.
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01874.

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