厦大杨勇Sci. Adv.: 可充电锂金属电池失效过程的定量分析

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厦大杨勇Sci. Adv.: 可充电锂金属电池失效过程的定量分析
由于锂枝晶的连续形成、电化学隔离的锂金属以及固体电解质中间相（SEI）的不可逆形成，锂金属在高能量密度锂金属电池（LMB）中的实际应用受到了阻碍，区分和量化这些非活性锂物质是了解失效模式的关键。
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图1. Operando NMR装置
在此，厦门大学杨勇教授等人首次独立建立了Operando NMR装置来观察Cu||LiFePO4[无负极电池(AFBs)]电池中Li金属在长时间循环过程中的动态沉积和溶解过程，并通过7Li NMR谱对SEI和“死锂”金属进行了定量分析，然后通过滴定气相色谱（TGC）和质谱滴定(MST)分析技术进一步验证定量NMR的可行性和可靠性。
结果表明，三种定量结果的偏差是由于LiH 的存在引起的。LiH的明确鉴定表明，单独的TGC方法在量化死锂金属方面存在局限性。
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图2. 三种方法的定量可靠性和LiH的影响
同时需要注意的是，NMR的定量能力与趋肤效应有关，当锂金属沉积面容量较大时（如4 mAh cm-2），其定量结果应谨慎使用。在这种情况下，异位MST是可供选择的技术，尽管它具有破坏性。
然而，对于某些电池体系，例如锂金属/电解质界面被掩盖的固态电池，MST方法可能难以精确使用。这种情况下，operando NMR应该是量化循环过程中非活性锂的有力工具。
总的来说，要充分理解锂金属的复杂失效模式，这一系列组合方法必不可少。这些组合技术将作为重新评估用于缓解 LMB 中死锂金属形成的策略的有用工具，并为未来实用LMB的研究和开发新的电解质材料提供见解。此外，这些技术可以扩展到其他基于金属负极的系统，如锂硫和固态锂电池以及钠金属电池等。
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图3. 死锂抑制策略的验证和典型失效机制示意图
Quantitatively analyzing the failure processes of rechargeable Li metal batteries, Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abj3423

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