郭少军/谭颖Angew：具有高离子电导率耐高压的不燃凝胶聚合物电解质！

作为新兴的共晶混合物，深共晶电解质（DEEs）在锂金属电池（LMBs）中显示出独特的特性。然而，有限的选择和较差的电极兼容性阻碍了它们在LMB中的进一步发展。

北京大学郭少军、中国科学院大学温州研究院谭颖等报道了一种由Li-N相互作用引起的新型1,2-二甲基咪唑（DMIm）基深共晶凝胶聚合物电解质。

图1 DEE的DSC、红外和拉曼表征

作为一个含N的杂环化合物，DMIm作为一个电子供体是独一无二的，因为它同时拥有n和π供体。给予电子的DMIm与Li⁺离子表现出强烈的配位作用，与TFSI-阴离子表现出氢键作用，这可促进Li⁺离子与阴离子的解离，并在共晶比下诱导DEE的形成。

这种新型的DEE在室温下显示出2.2 mS cm^-1的高离子电导率、良好的界面稳定性和有利的不燃性。特别是，在DEE中加入吸电子的PVDF，进一步提高了Li⁺离子的流动性和电解质与Li负极之间的界面稳定性，实现了长期稳定的锂剥离和沉积。

图2 DEE的制备和物化性质表征

因此，所得深共晶凝胶聚合物电解质表现出优异的不燃性、高离子传导率（30℃时为1.67 mS cm^-1）和良好的电化学稳定性（高达4.35 V vs. Li/Li⁺）。此外，PVDF/DEE-1:10凝胶聚合物电解质可以避免液态电解质的泄漏，大大提高了电池的安全性。

结果，基于新开发的PVDF/DEE-1:10凝胶聚合物电解质组装的Li||LFP电池，即使在高倍率下也能稳定地循环800次。该研究为制备新型共晶凝胶聚合物电解质提供了一个很好的策略，可以丰富高性能LMB的DEE体系。

图3 电化学性能

Li–N Interaction Induced Deep Eutectic Gel Polymer Electrolyte for High Performance Lithium-Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202205075

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郭少军/谭颖Angew：具有高离子电导率耐高压的不燃凝胶聚合物电解质！

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