充电宝要凉凉？Nature报道的“衣物充电”技术再登AEM!

Nature研究

如果说出门不用带充电宝，仅通过身上穿的衣服就可以对手机进行无线充电，听起来像不像科幻片的场景？实际上这正是科学家们的研究方向之一。9月1日，Nature主刊在线发表了复旦大学高分子科学系彭慧胜团队在高分子纤维器件领域取得的最新进展。

彭慧胜教授、陈培宁副研究员等人发现了纤维内阻与长度的双曲余切函数关系，并通过优化的可扩展工业流程生产了数米的高性能纤维锂离子电池。能量密度为85.69 Wh/kg，其容量保持率在500次充放电循环后达到90.5%，在 1C 倍率下达到 93%（vs 0.1C），可与软包电池等商业电池相媲美。光纤弯曲 100,000 次循环后仍可保持80% 以上的容量。

可以说，衣服充电不是梦！审稿人也评价这项工作是“储能领域和可穿戴技术领域的里程碑研究”和“柔性电子领域的一个里程碑”。该研究得到科技部、国家自然科学基金委、上海市科委等项目支持。

最新研究

近日，香港理工大学郑子剑教授等人以“Realizing High-Energy and Stable Wire-Type Batteries with Flexible Lithium-Metal Composite Yarns”为题在国际顶级期刊Advanced Energy Materials上发表文章，报道了用柔性锂金属复合纱线实现的高能线型电池，这些高性能的线型电池可以无缝集成到贴身动力织物中，提供高透气性和透湿性，确保佩戴舒适，并为电子设备提供稳定的能量供应。

郑子剑教授团队通过将熔融锂（Li）快速毛细填充到金属碳（C）纱线中，设计了一种灵活且稳定的锂金属复合纱线（LMCY），用于制造高能量密度和持久的线型锂金属电池（LMB）。LMCY显示出出色的电化学循环稳定性、机械强度、柔韧性和耐久性。将磷酸铁锂 (LFP) 与LMCY负极配对产生可折叠的LFP||Li 全电池，可提供超过290 Wh L^-1的高能量密度和超过800次循环的长寿命，750次充放电循环后容量保持率超过50%。此外，基于LFP||LMCY进一步展示了手套电池，表现出稳定的电力传输，不会被人体的自然运动所中断。

图文详情

图1. 锂金属复合纱线（LMCY）的制备和表征

LMCY 是通过将熔融锂注入柔性亲锂Cu-C纱线制造的。≈120°的大接触角表明C纱线的疏锂性质，相比之下Cu 基底上约30°的小接触角表明良好的亲锂性。通过聚合物辅助金属沉积 (PAMD) 的方法在C纱线上涂覆Cu，熔融Li一旦接触就可以很容易地润湿Cu-C纱线，并由于巨大的毛细管力而迅速注入纱线中以形成 LMCY。熔融的锂填充了相邻Cu-C纤维之间的间隙，所得的LMCY与Cu-C纱线的几何结构有关，所有Cu-C纤维都嵌入锂金属中。最终在不到15分钟的时间内展示了一个10米长的LMCY，具有显著的灵活性。

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图2. 灌注过程的模拟研究

图2显示了不同基底上（Cu-C纱线、Li₂O-C纱线和C纱线）熔融锂和氩气（Ar）气氛之间界面的形态演变，纱线由直径为10 µm和间隙为5 µm的多根平行纤维组成。在Cu-C纱线上，熔融Li沿着纤维蠕变，并使Li/Ar的平坦界面在t₁变形为凹弯月面，理想情况下的曲率半径为r。Li/Ar界面的形态变化产生了指向Ar的拉普拉斯压力，这可以驱动熔融Li在t₂时注入到相邻的Cu-C 纤维的间隙中。相比之下，Li₂O-C纤维中的弯月面显示出比Cu-C纤维更大的r，因此灌注速度更慢，这与实验结果一致。由于C的疏锂性，Li/Ar在原始C纤维上的界面显示出凸弯月面。Li/Ar 界面变形产生的拉普拉斯压力指向熔融锂，这阻止了熔融锂注入C纱线。

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图3. LMCY 的电化学性能

因为Cu-C纱线 (≈1 Ω cm^-1 ) 的线性电阻比碳质材料（C纱线为≈20 Ω cm^-1）低得多。作为概念验证，作者测试了由具有不同长度（1、2、4和6厘米）的一对LMCY 制成的对称电池的过电位，证实了LMCY的小欧姆损耗，这是由于使用了高导电性的Cu-C纱线。LMCY的线性容量（≈1 mAh cm^-1）远高于使用CuO-C作为主体的LMW（≈0.8 mAh cm^-1）。在不同的电流密度和放电深度（DoDs）下进行了锂的长期剥离和电镀以评估LMCY 的电化学稳定性，LMCY可以在50 µA cm^-1的电流密度和10% (≈0.1 mAh cm^-1 )的DoD下稳定运行超过1000小时。当电流密度和DoD分别增加到 100 µA cm^-1和50% (≈0.5 mAh cm^-1 ) 时，LMCY在超过400小时内仍表现出≈94 mV的稳定过电位。相比之下，在相同的测试条件下，LMW比LMCY表现出更高的过电位和更短的循环寿命。

图4. LMCY的灵活性

LMCY的屈服强度（≈9 MPa）比LMW高得多，这使得LMCY不太可能断裂。使用LMCY的电池在以1毫米的弯曲半径反复弯曲150次循环后呈现稳定的过电位，而使用LMW的电池仅在几十个弯曲循环后就表现出波动。作者进一步开发了有限元 (FE) 分析，以研究 LMCY和LMW之间灵活性的显著差异。LMW被设置为一个Li圆柱体，而LMCY由Cu-C纤维组成，这些纤维嵌入相同大小的Li 圆柱体中。当受到大弯曲半径（例如3 mm）的多次弯曲时，LMW表面出现大裂纹。相比之下，LMCY保持良好的结构完整性，这可以解释在机械耐久性测试中LMCY几乎没有变化的电极电导率和稳定的过电位。

图5. 线型LMBs的制备及电化学性能

作者制备了类似纱线的LFP或S正极，然后与LMCY负极配对以组装线型LMB。在典型的线型LMB中，正负极平行排列，由聚丙烯隔膜隔离并封装在聚烯烃管中。在≈0.25 mg cm^-1的质量负载和25 µA cm^-1 (≈0.5 C)的电流密度下，LFP||LMCY提供≈150 mAh g^-1的初始比容量，在400和784次循环后容量保持率分别76 % 和50%。即使在100 µA cm^-1的高电流密度下，电池仍保留了68.3 µAh cm^-1的线性容量，并稳定运行超过170个循环。值得注意的是，LFP||LMCY获得了破纪录的292.4 Wh L^-1的体积能量密度和之前报道的线型LMB中最长的循环寿命。

此外，LFP||LMCY 可以很容易地弯曲、折叠甚至打结，同时持续为36个黄色LED供电数十分钟。作者用棉纱编织了LFP||LMCY以创造出完全灵活且透气的贴身强力面料，织物由六个并联连接的LFP||LMCY电池组成，可提供≈1 mAh cm^-2的面积容量。通过沿着每个手套手指的接缝线无缝嵌入 LFP||LMCY，作者进一步展示了电池手套（图5i），表现出稳定的电力传输，不会被人体的自然运动所中断，展示了其在柔性和可穿戴电子产品应用中的强大能力。

通讯作者简介

充电宝要凉凉？Nature报道的“衣物充电”技术再登AEM!

郑子剑，香港理工大学教授。1999-2003年清华大学化工系本科；2007年英国剑桥大学化学系及纳米中心博士，研究领域为高分子科学及有机光电子学（导师Prof. Wilhelm T. S. Huck）；2008-2009年美国西北大学纳米中心博士后，研究纳米制造（导师Prof. Chad A. Mirkin）。2009年加入香港理工大学任助理教授，2013年破格晋升为终身副教授，2017年再次破格晋升为正教授。

郑教授的研究领域包括材料表界面科学，纳米制造，新型柔性材料，柔性电子应用（包括传感器、锂电池、太阳能电池、超级电容器等），其研究成果在Science，Nature Communications，Advanced Materials，Advanced Energy Materials，JACS，Angewandte Chemie等高影响因子期刊上发表论110余篇，拥有国内外专利20项，荣获十多项国际大奖。近年担任Wiley新旗舰期刊EcoMat主编，Advanced Materials和Small的客座编辑，Advanced Energy Materials编委，并当选（首批）香港青年科学院科学家（45岁以下香港科学家最高荣誉）。课题组主页：https://www.polyu.edu.hk/researchgrp/zzheng/index.html

文献信息

Realizing High-Energy and Stable Wire-Type Batteries with Flexible Lithium-Metal Composite Yarns, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101809

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202101809

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