孙靖宇/张强，最新AEM综述！

锂硫（Li-S）系统中存在许多有害问题，主要与严重的多硫化物（PSs）穿梭效应和缓慢的硫氧化还原动力学有关。在这种情况下，近期加速双向硫反应的相关进展激增。尽管如此，由于难以捉摸的活性位点、复杂的非质子环境和多步转化途径，结构-活性相关性和电催化机制仍然难以捉摸。

在此，苏州大学孙靖宇教授、清华大学张强教授等人对非均相和均相电催化剂优化的大量调控策略进行了分类和总结，重点是揭示双向硫电化学和电催化机制。

首先，作者提出了加速双向Li-S化学反应过程的3个关键先决条件：i）保证和维持稳健电催化反应的丰富三相界面，ii）PSs的强捕获和快速转化，iii）Li₂S₂/Li₂S的高效解离。

然后，作者总结了揭示非均相和均相电催化剂活性位点和改变其电子结构的重要调控策略，并通过对各种电动力学测量、非原位/原位表征和理论计算的深入研究阐明其潜在的电催化机理。

基于此，作者提出了一种“3s”电催化模型来帮助解耦多步硫氧化还原电化学。进一步，作者探讨了Li₂S沉淀行为的电流和溶剂依赖性以合理评估电催化效果，并指导合理选择反应条件以增强Li-S电池中的硫氧化还原动力学。

图1. 对双向硫氧化还原化学的基本理解

最后，作者对未来该方向的研究进行了展望：

（1）揭秘硫氧化还原化学。瞬态/稳态表征工具的发展有助于解耦多步多硫化物转化反应并揭示电催化机理；从热力学角度阐明双向Li-S化学的氧化还原过程；通过理论模拟来详细阐明Li₂S₂/Li₂S的解离路径和能量分布；

（2）合理化电催化剂调控。机器学习可用于分析数据和预测趋势；具有高度分散和明确活性位点的电催化剂有望展示针对特定反应步骤的高催化选择性；电催化稳定性是工作条件下电化学耐久性的关键；新兴均相电催化剂的性能优化和机理探索还很遥远；跟踪电催化剂的动态演化；

（3）实现综合评估。建立统一标准对Li-S体系的电催化效果做出评价；开发新的电动测量方法；建立统一的描述符和新原理来阐明电催化效应；

（4）构建实用的全电池。硫正极动力学、电解质成分、锂负极界面和电池配置的进一步优化至关重要，因此需同时考虑。

图2. 非均相/均相电催化剂的催化原理、优缺点比较及未来展望

Electrocatalyst Modulation toward Bidirectional Sulfur Redox in Li–S Batteries: From Strategic Probing to Mechanistic Understanding, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201056

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