云大郭洪EES：主客体识别电解质促进固态电池中的Li+动力学

由于与电极具有良好的界面接触，固体聚合物电解质（SPE）被认为是固态电池的有前途的候选者。然而，由于Li⁺电导率较低和电化学窗口较窄，SPE的动力学较差，严重阻碍了其应用。

在此，云南大学郭洪团队提出了一种新颖的主客体识别凝胶聚合物电解质（GPE）策略，并进一步结合原位聚合技术构建了MOFs-GPE系统。具有协同各种位点的Ti-MOFs可创新性地作为GPE的”宿主”，以调整电解质的特性。

该电解质不仅是Li⁺离子传导的高效加速器，还具有良好的机械强度和耐高压特性。MOFs-GPE系统使正极 LiFePO₄和高压LiNi_0.9Co_0.05Mn_0.05O₂能够稳定运行。组装后的LiNi_0.9Co_0.05Mn_0.05O₂|G@MOFs (Ti)|石墨全电池具有良好的循环稳定性，在室温下循环250次后容量保持率为71.4%。计算表明，复合电解质中Li离子的传输动力学可以通过引入MOF宿主而加速。

图2. DFT计算

总之，该工作设计了一种主-客体识别MOFs-GPE系统，并利用简便的原位聚合技术构建了具有互连导电界面的集成SSB。具体而言，G@MOFs (Ti)实现了均匀的Li⁺通量，确保了在0.8 mA cm^-2下1000小时的稳定锂沉积/剥离。此外，G@MOFs（Ti）与LFP和高压NCM90正极表现出良好的界面兼容性。

组装好的LFP||Li电池在1C下循环500次后，容量保持率可达98.1%，所获得的NCM90||Li电池显示出206 mAh g^-1的高可逆容量和良好的循环寿命（在0.5C下循环250次后容量保持率为71.4%）。因此，该项研究为提高Li⁺离子迁移能力提供了一种前景广阔的主-客识别SPE策略。

图2. 电池性能

Constructing host-guest recognition electrolytes promotes the Li+ kinetics in solid-state batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d3ee03283c

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