韩布兴/张泽会Nature子刊: N掺杂碳上Zn-Nx位点用于C(CO)-C键的有氧氧化裂解和酯化

2023年10月12日下午6:57 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 12

C-C键的选择性裂解在有机化学中非常重要，但解决其惰性的化学性质是一个具有挑战性的难题。

因此，中国科学院韩布兴和中南民族大学张泽会等报道了一种Zn/NC-X催化剂(X表示热解温度)，其中Zn²⁺与微孔N掺杂碳(NC)上的N物种配位，可以有效地催化C(CO)-C键的有氧氧化裂解并将苯乙酮定量转化为苯甲酸甲酯。

作者在不同的温度下将Zn单中心[Zn^δ+(0 < δ < 2)]锚定在微孔N掺杂碳(NC)上，得到的 Zn/NC-950催化剂对酮的C(CO)-C键的有氧氧化裂解和酯化显示出良好的催化性能(TOF为7.5 h^-1)。另外，将该催化剂用于在100°C下将苯乙酮转化为苯甲酸甲酯，产率达到99%。

孤立的Zn位点分散在整个Zn/NC-950薄片上，并且Zn²⁺离子与N物种配位形成ZnN₄活性组分。Zn/NC-950的高活性可归因于Zn单中心与其周围N原子的协同作用，以及具有高表面积和结构缺陷的微孔结构。

Zn-N_x sites on N-doped carbon for aerobic oxidative cleavage and esterification of C(CO)-C bonds. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25118-0

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韩布兴/张泽会Nature子刊: N掺杂碳上Zn-Nx位点用于C(CO)-C键的有氧氧化裂解和酯化

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