张世国/张妍EnSM：多合一凝胶剂固定高浓电解液实现高性能锂金属电池

通过液态电解液的凝胶化获得的准固态电解质在高安全性和高能量密度的锂金属电池（LMB）中的应用前景广阔。然而，通过合理设计凝胶剂和液态电解液，有效地开发固体-电解质界面（SEI）和抑制铝的腐蚀，对于凝胶电解质来说仍然具有挑战性。

图1. 电解质设计

湖南大学张世国、张妍等通过将氮化硼（BN）纤维与浓缩的砜（SL）电解液混合，获得了不燃、电化学稳定的准固态电解质。BN的引入促进了Li⁺与SL的O原子的解离，这产生了更多的”自由”Li⁺，并为Li⁺的传输提供了有利的途径。因此，与液态SL电解质相比，BN-凝胶表现出几乎相当的离子传导性和更高的Li⁺转移数和Li⁺传导性。

此外，BN的存在导致更多的氟化物在铝箔上形成，包括AlF₃和LiF，可以有效地钝化集流体以防止铝腐蚀。BN还通过改善SL溶剂化结构的LUMO能级，促使在锂负极上形成了具有更多LiF的阴离子衍生SEI。同时，BN通过产生无机盐Li_xBO_y，参与了SEI的形成。这种协同效应有助于原位形成的强大SEI，可防止锂枝晶的形成，降低界面阻力，并促进Li⁺的传输。

图2. 原位可视化及对称电池性能

因此，Li||BN-gel||Li对称电池在1000小时内表现出稳定的锂剥离/沉积行为，并具有小的极化。此外，基于LFP和高压NCM正极的纽扣电池表现出高容量和库仑效率、长期循环稳定性以及室温下良好的倍率性能。

例如，Li||BN-gel||NCM电池在0.2C下经过300次循环后表现出153.0 mAh g^-1的高容量，平均库仑效率约为96%。BN-gel在高温下的高模量使其在90℃以下仍能发挥良好的功能。Li||BN-gel||LFP电池在0.2C下前五次循环中表现出162.0 mAh g^-1的高初始容量，并在1C下循环100次后保持75.00 mAh g^-1的稳定容量。总体而言，这项工作为设计锂离子电池的多功能和高性能凝胶电解质提供了一种新的方法。

图3. 全电池性能

Boron nitride as an “all-in-one” gelator to immobilize concentrated sulfone electrolyte towards high performance lithium metal batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.03.031