这个课题组炸裂产出，短短半年已发20+篇论文，累积影响因子超过350！

人物简介

臧双全，郑州大学学术副校长，国家杰出青年基金获得者、全球高被引科学家、中原学者、英国皇家化学会会士、河南省自然科学一等奖获得者、享受国务院政府特殊津贴，主持包括国家杰出青年基金项目、国家基金委重大研发计划重点项目等多项重要科研项目。

臧老师担任中国化学会分子聚集发光专业委员会副主任委员、中国化学会晶体化学专业委员会副主任委员、中国化学会无机化学学科委员会委员、中国化学会超分子化学专业委员会委员、河南省化学会副理事长、Wiley出版社《Aggregate》期刊副主编、《中国化学快报》副主编、《Sci China Chem》期刊编委、ACS出版社《Crystal Growth & Design》期刊编委、《无机化学学报》编委。

团队发表系列高水平研究论文，包括Nat. Chem.，Natl. Sci. Rev.，Sci. Adv.， Nat. Commun.， JACS，Angew. Chem.，Adv. Mater.，Chem. Soc. Rev.等。所有发表论文被引用超过16000余次，H-index为70，参与撰写3部英文专著。

课题组主页：https://www.x-mol.com/groups/zang-shuangquan-lab

据课题组消息，截止到目前，臧双全教授团队今年已发表20多篇论文，其中6篇Angew 、3篇JACS、2篇Nature Communications！

Angew：取代基效应，实现原子团簇能级微调制，促进光催化析氢

结构精确、活性优异的光催化制氢催化剂的合理设计和调控，制约着光催化制氢技术的发展。

郑州大学臧双全、李思，济南大学高广刚等人将[MoOS₃]^2-单元引入到CuI簇中，形成一系列[Cu₆(MoOS₃)₂(C₆H₅(CH₂)S)₂(P(C₆H₄-R)₃)₄]·的原子精确的Mo^VI-Cu^I双金属团簇，其具有较高的光催化析氢活性和良好的稳定性。

通过表面配体的电子推拉效应，这些Mo^VI-Cu^I簇的最高占据分子轨道(HOMO)和最低未占据分子轨道(LUMO)水平可以被精细调节，从而提高了可见光驱动的H₂析出性能。此外，负载在磁性Fe₃O₄载体表面的Mo^VI-Cu^I簇显著降低了催化剂在收集过程中的损失，有效地解决了这种小簇基催化剂的回收问题。

Substituent Effect to Fine-Tune Energy Levels of Atom-Precise [MoOS₃]²⁻ Modified Copper(I) Thiolate Clusters Boosting Recyclable Photocatalysis，，Angewandte Chemie International Edition，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202307678

Angew：基于聚集诱导发射Cu(I)团簇组装材料的光圆偏振发光膜

郑州大学臧双全、李恺等人制备了一对手性铜(I)簇组装材料(R/S-2)，该材料在DMSO溶液中具有独特的光响应特性和浓度-波长相关特性。将R/S-2与聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)基体结合，制备了首个光活化圆极化发光(CPL)薄膜，该薄膜的CPL信号(glum=9×10^-3)可在紫外光照射下产生。此外，薄膜表现出可逆的光响应和极好的抗疲劳性能。

机理研究表明，R/S-2溶液和膜的光响应特性是由R/S-2的聚集诱导发射(AIE)特性和光诱导脱氧过程决定的。该研究丰富了发光簇组装分子的种类，为构建基于金属簇的刺激响应复合材料提供了新的策略。

Photo-Activated Circularly Polarized Luminescence Film Based on Aggregation-Induced Emission Copper(I) Cluster-Assembled Materials，Angewandte Chemie International Edition，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202301000

Angew：单齿NHC配体稳定手性Au₁₃团簇，高效圆偏振发光

手性金纳米团簇在手性传感、不对称催化和手性学等方面具有广阔的应用前景。然而，具有晶体结构的对映纯超原子均金团簇发出明亮的圆偏振发光(CPL)仍然是一个挑战。

郑州大学臧双全、司玉冰，西北大学韩英锋等人设计了手性N-杂环碳化合物(NHCs)，并首次对映选择性地合成了一对单价阳离子超原子Au₁₃簇。这种新的对映体簇簇具有准C₂对称核，并表现出CPL，在原子精度的金纳米簇簇中，溶液态量子产率(QY)达到了前所未有的61%。DFT计算提供了圆二色性行为的见解，并揭示了CPL来自超原子Au团簇的起源。这项工作为利用手性NHC配体开发新型的同手性纳米簇开辟了新的途径。

Highly Efficient Circularly Polarized Luminescence from Chiral Au₁₃ Clusters Stabilized by Enantiopure Monodentate NHC Ligands，Angewandte Chemie International Edition，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202219017

Angew：基于碘化铜簇的MOF微晶闪烁体，实现高性能动态X射线柔性成像

X射线成像技术在许多领域取得了重要的应用，引起了广泛的关注。实时观察复杂材料内部结构的动态X射线柔性成像是X射线成像技术中最具挑战性的一种，这需要高性能的X射线闪烁体，具有高X射线激发发光(XEL)效率以及优异的可加工性和稳定性。

郑州大学臧双全、李恺等人介绍了一种具有聚集诱导发射(AIE)特征的大环桥接配体，用于构建基于碘化铜簇的金属有机骨架(MOF)闪烁体。该策略使该闪烁体具有较高的发光效率和优异的化学稳定性。此外，在原位合成过程中，通过添加聚乙烯吡咯烷酮制备了规则的棒状微晶体，进一步提高了闪烁体的发光强度和可加工性。该微晶体用于制备具有优异柔韧性和稳定性的闪烁体屏，可用于极端潮湿环境下的高性能X射线成像。

High Performance Dynamic X-ray Flexible Imaging Realized Using a Copper Iodide Cluster-Based MOF Microcrystal Scintillator，Angewandte Chemie International Edition，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202308194

Angew：多核镧系配合物和银团簇共晶的光致发光各向异性

各向异性是晶体材料的固有特性。然而，有机金属配合物共晶的光致发光各向异性尚未得到充分研究。

郑州大学臧双全、冯鹏飞等人制备了多核镧系配合物和Ag团簇共晶，晶体表现出明显的光致发光各向异性。发射极化各向异性δ和激发极化度P分别为2.62和0.53。这种罕见的激发极化特性与晶体中发光分子的电跃迁偶极矩的规则排列有关。该设计为开发新型光致发光各向异性材料和扩大其应用范围提供了参考。

Photoluminescence Anisotropy in Eutectic Crystals of Polynuclear Lanthanide Complexes and Silver Clusters，Angewandte Chemie International Edition，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305693

Angew：多刺激响应发光手性杂化氯化锑防伪和加密应用

刺激响应圆偏振发光(CPL)材料是信息反对抗应用的理想材料，但性能最好的材料尚未确定。

郑州大学臧双全等人研究提出了对构杂化卤化锑R-(C₅H₁₂NO)₂SbCl₅(1)和S-(C₅H₁₂NO)₂SbCl₅(2)，显示出镜像CPL活性，不对称因子为1.2×10^-3。有趣的是，DMF诱导的结构转变在暴露于DMF蒸气后实现了非发射的R-(C₅H₁₂NO)₂SbCl₅·DMF(3)和S-(C₅H₁₂NO)₂SbCl₅·DMF(4)。

加热后转变过程相反。DFT计算表明，DMF猝灭发光是由基态曲线和激发态曲线在构型坐标上的交点引起的。出乎意料的是，作者制备了手性卤化锑1和2的纳米晶体，并显示出优异的溶液工艺性能。该系统在信息技术、防伪、加解密、逻辑门等方面有广泛的应用。

Multiple Stimuli-Responsive Luminescent Chiral Hybrid Antimony Chlorides for Anti-Counterfeiting and Encryption Applications，Angewandte Chemie International Edition，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307875

JACS：铜簇手性超结构之间的智能可逆变换，用于光学和热力开关

具有新的集成属性的纳米级团簇构成的超结构在高科技应用中具有广阔的前景；然而，手性超结构仍然难以捉摸，并且在室温下有限的簇间耦合效应阻碍了集成属性的调控。

郑州大学臧双全等人研究表明，从手性单体铜簇到两对不同相的超晶体，吸收带边缘红移超过1.3 eV，具有从可见光(572 nm)到近红外(NIR, 858 nm)的光致发光和圆偏振磷光。这些超晶体在室温下具有高达45%的近红外量子产率，是夜视成像的原型。在溶剂和温度的刺激下，发生了手性超晶到超晶的转变，伴随着高对比度的光学/手性开关。原位单晶X射线衍射(SCXRD)、稳态和时间分辨光谱以及响应实验结合理论计算表明，距离敏感的团簇间轨道相互作用有助于特殊的集体光学响应。这种由亚纳米级金属团簇构建的手性超晶体具有新颖的手性响应，将在光学领域发挥重要作用。

Smart Reversible Transformations between Chiral Superstructures of Copper Clusters for Optical and Chiroptical Switching，Journal of the American Chemical Society，2023.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12055

JACS：高压下手性二维钙钛矿的手性相关结构转变

手性钙钛矿由于其在自旋电子和基于极化的光电器件中的潜在应用而引起了人们的广泛关注。然而，手性有机铵和非手性无机骨架之间的结构手性/不对称转移机制仍然是模棱两可的，特别是在极端条件下，因为手性钙钛矿和非手性钙钛矿之间的系统结构差异很少被探索。

郑州大学臧双全、陈高松，中国科学院理化技术研究所吴雨辰等人成功合成了一对新的对映体手性钙钛矿(S/R-3PYEA)PbI₄(3PYEA²⁺=C₅NH₅C₂H₄NH₃²⁺)和非手性钙钛矿(rac-3PYEA)PbI₄。本文首次利用静水压力系统地研究了(S/R-3PYEA)PbI₄和(rac-3PYEA)PbI₄在结构演化和光学行为上的差异。

Chirality-Dependent Structural Transformation in Chiral 2D Perovskites under High Pressure，Journal of the American Chemical Society，2023.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12527

JACS：基于簇的多用途发光金属笼

发光金属有机笼是当代研究的热点；然而，它们的合成设计至今仍然具有挑战性。郑州大学臧双全、李思等人创造了金属簇衍生的间隔器，其中发射的C3对称Cu₄簇有三个由苯炔基配体修饰的臂，这些配体末端被可伸缩的-COOH和具有定向配位能力的15- crown-5-醚基团功能化。通过顶点定向组装，-Cooh功能化的簇基间隔器与Cu(I)_xZn(II)_2-x(COO)₃节点以3+3模式协同组装，形成发射型立方笼，随后通过对节点进行合成修饰，形成另一个畸变立方笼。通过面取向，含15- crown-5-醚簇基间隔器在3+2模式下捕获K⁺离子，形成一个八面体笼，其空相呈现双发射峰，导致不同的刺激响应光致发光。这项工作为基于金属簇的笼材料节点和间隔的集成提供了新的设计和合成策略，并为重要的传感应用提供了发光金属簇笼的原型。

Predesigned Cluster-Based Spacers for Versatile Luminescent Metallacages，Journal of the American Chemical Society，2023.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c01299

Nat. Commun.：一种非热解制备手段的全水分解Ni/Fe双金属电催化剂

郑州大学臧双全、彭鹏等人通过无热解途径，开发了具有单原子活性位点的双功能催化剂。从含有Fe位点的共轭框架开始，Ni原子的加入被用来削弱电化学生成的中间体的吸附，从而获得更优化的能级和增强的催化性能。无热解合成也保证了框架结构内形成明确的活性位点，为了解催化过程提供了理想的平台。所制备的催化剂在酸性和碱性电解质中均表现出高效的电化学水分解催化能力。

当电流密度为10 mA cm^-2时，在0.5 M H₂SO₄和1 M KOH中析氢和析氧的过电位分别为23/201 mV和42/194 mV。该工作不仅开发了适用于广泛pH环境的高效催化剂的开发，而且还为深入了解电化学水分解的机理提供了一个成功的模型催化剂展示。

A pyrolysis-free Ni/Fe bimetallic electrocatalyst for overall water splitting，Nature Communications，2023.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-37530-9

Nat. Commun.：卡宾稳定的对映纯异金属团簇，用于圆偏振OLED

明亮和高效的手性币金属团簇在新兴的圆偏振发光材料和二极管器件中得到了广泛应用。迄今为止，具有对映纯金属簇的高效圆极化有机发光二极管(CP-OLEDs)尚未被报道。

郑州大学臧双全、董喜燕，武汉大学谢国华等人通过合理设计多齿手性N-杂环碳(NHC)配体和模块化构建策略，合成了一系列稳定性优异的对映纯Au(I)-Cu(I)簇。

配体的调制稳定了团簇的手性激发态，使热激活的延迟荧光成为可能，从而在固态中产生最高的橙红色光致发光量子产率超过93.0%，并伴有圆偏振发光。在此基础上，制备了具有20.8%外量子效率的橙红色CP-OLED原型。这些结果表明手性NHC配体具有广泛的可设计性，可以稳定多金属簇，从而在热学应用中获得高性能。

Carbene-stabilized enantiopure heterometallic clusters featuring EQE of 20.8% in circularly-polarized OLED，Nature Communications，2023.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39802-w

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/02/6b43cb81c7/

这个课题组炸裂产出，短短半年已发20+篇论文，累积影响因子超过350！

相关推荐

发表回复