钟苗/肖建平Nature子刊：受限纳米界面上不对称中间体结合促进CO2电化学还原为多碳产物

电化学二氧化碳还原(CO₂RR)为乙烯和乙醇是将使可再生电力转化为有价值的多碳(C₂₊)化学品的有效策略。然而，作为速率控制步骤的碳-碳(C−C)偶合在CO₂转化为C₂₊的过程中效率较低，稳定性较差(特别是在酸性条件下)。

基于此，南京大学钟苗和中科院大连化物所肖建平等提出了一种合金化策略，其中增强剂金属被引入到低活性但相对稳定的Cu(111)面，可以创建具有不对称表面CO结合能的相邻二元位点，改善C−C偶联以超出单金属表面上由尺度关系决定的活性限制。

研究人员首先利用理论计算和建立尺度关系图，确定了确定在电解质中不同活性二元位点在还原条件下C−C偶联的最佳路径。结果表明，增加不对称CO*吸附和CO*表面覆盖率是提高电化学CO₂还原为C₂₊转化率的必要条件。

此外，研究人员又进一步优化了纳米界面的反应局部微环境抑制了氢的析出，从而在酸性条件下同时提高了C₂₊的选择性和CO₂的利用率。

在实验上，研究人员开发了一种合金化-脱合金化策略来制备均匀合金化的纳米多孔Cu_0.9Zn_0.1催化剂。性能测试结果表明，该催化剂在酸性电解质中(pH为4)，CO₂的单程利用率> 80%，CO₂转化为C₂₊的单程收率高达31±2%。在CO₂RR流动电池电解槽中，实现了91±2%的C₂₊法拉第效率、73±2%的乙烯法拉第效率，以及31±2%全电池C₂₊能量效率和24±1%的单程CO₂转化率，并且其能够在商业相关电流密度(150 mA cm⁻²)下连续稳定运行超过150 h。综上，该项工作可以帮助人们对中间体结合和相互作用的理解，促进其在实际的电化学操作中的应用。

Accelerating Electrochemical CO₂ Reduction to Multi-carbon Products via Asymmetric Intermediate Binding at Confined Nanointerfaces. Nature Communications volume, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36926-x

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钟苗/肖建平Nature子刊：受限纳米界面上不对称中间体结合促进CO2电化学还原为多碳产物

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