中南大学刘芳洋AFM：面向硫化物基全固态电池的实用和可扩展制备

硫化物基全固态电池（ASSB）具有比传统锂离子电池（LIB）更高的能量密度和更好的本质安全性，因此具有广泛的应用前景。硫化物基电解质与各种有机溶剂的相容性以及用这些体系进行浆料涂覆工艺的可能性仍然不明确，这限制了硫化物基ASSB的大规模制备。

图1. LiClO₄-改性电解质的表征

中南大学刘芳洋等在探索Li₆PS₅Cl（LPSC）固态电解质、PVDF和IBB的化学和电化学兼容性后，选择聚偏氟乙烯（PVDF）粘结剂和异丁酸异丁酯（IBB）作为粘结剂和溶剂的组合，以实现可扩展的浆料工艺。PVDF被LiClO₄改性以促进界面Li⁺的传输，从而进一步提高ASSB的性能。由于PVDF的高介电常数、电化学稳定性和可接受的粘结性，它被广泛用作传统液态LIB中的粘结剂。

然而，PVDF通常采用有毒的N-甲基吡咯烷酮（NMP）作为溶剂，NMP的强极性也限制了它在硫化物基ASSB中的应用。因此，PVDF、IBB和LPSC的化学和电化学兼容性通过电导率、X射线衍射（XRD）、拉曼、循环伏安法（CV）测试和X射线光电子光谱（XPS）得到了证明。

图2. 不同制造压力下的电池性能

无涂层的LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂（NCM811）被用作正极活性材料来制备片式电极。虽然复合正极电极中的PVDF键合减少了组件之间的直接接触，但接触面积的减少导致了较低程度的副反应，这使得由片状电极组成的电池比由颗粒状电极组成的电池显示出更好的循环性能。

另外，通过促进LiClO₄-改性PVDF的界面Li⁺的传输，电池在低制备压力和长期循环过程中表现出良好的容量保持。最后，NCM811/石墨全电池通过浆料涂覆工艺成功制备，证明了采用浆料工艺制造硫化物基ASSB的实用性和可扩展性，以及通过LiClO₄改性的性能增强效果。

图3. NCM811/石墨全电池性能

Toward the Practical and Scalable Fabrication of Sulfide-Based All-Solid-State Batteries: Exploration of Slurry Process and Performance Enhancement Via the Addition of LiClO4. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214274

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