采用凝胶聚合物电解质的固态锂硫(Li-S)电池已经引起了广泛关注,因为与液态电解质相比,其安全性更高,与陶瓷电解质相比,其界面电阻更低。然而,除了其不尽人意的锂离子传导性和相对较低的机械强度外,凝胶聚合物电解质中不可避免的多硫化物穿梭现象仍然限制了其发展。
清华大学深圳国际研究生院周光敏等设计了一种聚环氧乙烷-聚丙烯腈(PEO-PAN)共聚物膜电解质,其中PAN纤维既是填充剂又是交联剂。
图1. EO-PAN-LiTFSI膜电解质的制备和表征
具体而言,这项工作通过将PEO/LiTFSI渗透到PAN纤维网络中,制备了一种具有高机械强度和改善离子传导性的聚合物电解质膜。这种电解质结合了PAN纤维填充物和PEO-PAN交联结构的优点,产生了高离子传导性和高锂盐解离能力。PEO中的醚基和PAN中的氰基之间的反应被确认为交联机制。此外,PEO-PAN-LiTFSI电解质对多硫化物有较强的吸附作用,抑制了穿梭效应,减少了容量衰减,这一点在理论计算中得到了验证。
图2. 扣式Li-S电池的电化学性能
因此,受益于上述优势,当PEO-PAN-LiTFSI电解质用于Li-S扣式电池时,获得了良好的循环稳定性和倍率能力。当用于软包电池时,PEO-PAN-LiTFSI在弯曲的情况下与正负极均能保持良好的接触,在弯曲1000次后仍能保持96%以上的容量。
总之,这项工作为开发新型交联凝胶电解质提供了理论基础,并为解决固态Li-S电池中的多硫化物穿梭问题提出了新的方法。
图3. PEO-PAN-LiTFSI基柔性Li-S软包电池性能
Crosslinked Nanofiber-Reinforced Solid-State Electrolytes with Polysulfide Fixation Effect Towards High Safety Flexible Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI:10.1002/adfm.202203272
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