胡传刚/方云明/苏亚琼Nature子刊：一石二鸟！含氧空位InOOH催化剂实现高效HMF氧化耦合CO2转化

电化学CO₂还原反应(CO₂RR)已经成为缓解全球变暖和生产有价值化学物质的热点之一。典型的CO₂RR反应通常与析氧反应(OER)耦合，由于OER的反应动力学缓慢，因此该反应所需的能耗较高。为了解决这些问题，利用热力学能垒较低的生物质衍生的小分子的氧化过程取代OER，可以有效地降低电解槽所需的电压。因此，通过构建一个耦合CO₂RR和生物质衍生小分子氧化的集成电解槽，不仅可以提高整体能源效率，而且可以在两个电极上获得高附加值的产品。

基于此，北京化工大学胡传刚、方云明和西安交通大学苏亚琼等利用等离子体辅助技术通过去除一些表面晶格氧原子将氧空位(O_V)引入到羟基氧化铟(InOOH)纳米片中(InOOH-O_V)，从而改变相邻铟原子的局部电子环境，以用于将CO₂还原制甲酸和5-羟甲基糠醛(HMF)电氧化制备2，5-呋喃二甲酸(FDCA)。

原子尺度电子显微镜图像、密度泛函理论(DFT)计算和原位拉曼光谱分析表明，O_V中心的形成导致InOOH纳米片表面的晶格畸变和电荷重分布，从而增强了CO₂和HMF分子的吸附和活化，这对于进行后续的电化学催化反应至关重要。

因此，所制备的InOOH-O_V表现出加速的CO₂电还原为HCOOH的动力学，HCOOH在−0.85 V时的法拉第效率(FE)高达92.6%，在−1.00 V时的最大甲酸部分电流密度为56.2 mA cm⁻²；同时，InOOH-O_V也显示出优异的HMFOR的活性，在1.48 V时达到91.6%的高FDCA收率。

此外，采用双极膜(BPM)来隔离HMFOR的阳极电解质(1 M KOH)和CO₂RR的阴极电解质(0.1 M KHCO(电解质之间具有不匹配pH值)，基于InOOH-O_V双功能催化剂的集成电解槽在电池电压为2.27 V时，阳极FDCA的收率为87.5%，阴极甲酸盐的收率为90.0%左右，显示出生物质氧化耦合CO₂转化反应同时生产增值化学品的巨大前景。

The Role of Oxygen-vacancy in Bifunctional Indium Oxyhydroxide Catalysts for Electrochemical Coupling of Biomass Valorization with CO₂ Conversion. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37679-3

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胡传刚/方云明/苏亚琼Nature子刊：一石二鸟！含氧空位InOOH催化剂实现高效HMF氧化耦合CO2转化

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