南科大何祝兵，重磅Nature！

钙钛矿半导体掺杂及其晶界钝化，仍然具有挑战性，但对于推进高效钙钛矿太阳能电池至关重要。特别是，这对于构建基于钙钛矿/氧化铟锡(ITO)肖特基触点的倒置器件至关重要，而无需预先沉积一层空穴传输材料。

在此，来自南方科技大学的何祝兵等研究者报道了一种基于二甲基吖啶的分子掺杂工艺，该工艺构建了一个匹配良好的p-钙钛矿/ITO接触，并实现了晶界的全面钝化，获得了25.39%的认证功率转换效率(PCE)。

相关论文以题为“Inverted perovskite solar cells using dimethylacridine-based dopants”于2023年05月24日发表在Nature上。

钙钛矿太阳能电池(PSCs)，在过去十年中取得了令人印象深刻的进展，其经认证的功率转换效率(PCE)超过25%，可分为正常和倒置两种器件类型。面对即将到来的投资，技术方向的选择占主导地位。

高效的普通器件不可避免地会受到必不可少的和掺杂的Spiro-OMeTAD空穴传输层(HTL)的影响。相反，倒置器件具有更简单的器件结构和更多的html材料选择，有机和无机。

然而，对于HTL，诸如聚(3,4-乙烯二氧噻吩)-聚(苯乙烯磺酸盐)和聚(三胺)等流行的聚合物也遭受光和热诱导降解以及水分破坏。常用的无机NiO HTL材料会与钙钛矿发生反应，导致界面分解。

为了解决上述问题，不预先沉积HTL的倒置PSC的最新进展避免了HTL材料的降解和界面分解，并降低了材料和相关制造工艺的成本。在该器件结构中，钙钛矿薄膜原则上应为p型，并与电子传输层(ETL)(如C₆₀及其衍生物)构建pn结，以分离e-h对。

采用四氰喹啉、CuSCN和Cu(硫脲)I等p掺杂剂来调制p型钙钛矿薄膜，并通过钙钛矿/ITO界面处的能带弯曲导致有效的空穴提取。然而，在这些钙钛矿/ITO肖特基触点上的载流子输运行为和p掺杂剂的空间分布很少被研究，并且它们的器件性能不如常规的倒置PSCs。

此外，未钝化的钙钛矿晶界充满了深层圈闭。因此，人们需要了解p掺杂分子在ITO上形成钙钛矿膜和器件能级排列方面的工作机制。只有在此基础上，研究者才能设计p掺杂剂的分子结构，以实现器件性能的进步。

在这里，研究者报道了一种基于二甲基吖啶的分子掺杂工艺，该工艺构建了一个匹配良好的p-钙钛矿/ITO接触，并实现了晶界的全面钝化，获得了25.39%的认证功率转换效率(PCE)。

在氯苯淬火结晶过程中，分子从前驱体溶液挤压到晶界和薄膜底表面，研究者称之为分子挤压过程。分子的去质子化磷酸基团与钙钛矿的多碘化铅之间的核配位配合物，既负责机械吸收又负责电子电荷转移，导致钙钛矿膜的p型掺杂。

至此，研究者获得了PCE为25.86%(反向扫描)的冠军器件，并且器件在光浸泡1000小时后保持了初始PCE的96.6%。

图1. 三种钙钛矿薄膜的结构与性能表征

图2. AFM-IR和ToF-SIMS作为分子挤压机理的证据

图3. 分子挤压机理的研究

图4. 钙钛矿/ITO肖特基触点空穴转移机理研究

图5. 基于PSCs的器件性能测试与器件分析ITO/DMAcPA/钙钛矿(控制)和ITO/钙钛矿(DMAcPA)(目标)肖特基触点

作者简介

何祝兵博士，现任南方科技大学材料科学与工程系教授，深圳市全光谱发电功能材料重点实验室主任，太阳能源转换技术专家，主持承担国家自然科学基金重点、面上、科技部国际合作重点及深圳市学科布局重点等项目10余项，累计发表SCI论文120余篇，其中以通讯作者在Nature(2023)、Nature Energy(2022)、Advanced Materials等国际著名杂志上发表论文90余篇，包括7篇ESI高被引论文，他引6000余次，H指数42，授权光伏光热领域发明专利40余项，国际会议邀请报告20余次。

何教授致力于开发面向“碳中和”的光伏光热协同的太阳能全光谱发电技术，尤其专注于材料、器件和系统的界面物理化学研究，主要包括：1）高转换效率的新型光伏电池；2）界面载流子传输与复合；3）基于纳米光学的界面光热转化；4）有机无机杂化相变储热材料；5）光伏与光热的协同发电技术。

文献信息

Tan, Q., Li, Z., Luo, G. et al. Inverted perovskite solar cells using dimethylacridine-based dopants. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06207-0

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06207-0

https://faculty.sustech.edu.cn/hezb/

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/06/c694203931/

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