俞书宏/李毅Angew.:提高1000倍!最大化利用量子线空穴实现高效光催化的设计原则 2023年10月4日 上午12:31 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 20 最大化地提高空穴转移动力学,通常是半导体基人工光合作用的速率决定步骤,对于同时实现高效太阳能制氢和空穴利用的至关重要,但这仍然难以实现,因为研究主要集中在优化电子参与的半反应上,仅通过经验地使用牺牲电子供体(sacrificial electron donors, SEDs)来消耗浪费的空穴。 基于此,中国科学技术大学俞书宏院士和李毅教授等人报道了以高质量的ZnSe量子线为模型,展示了不同SEDs中的空穴转移过程如何影响其光催化性能。 作者发现,更大的驱动力单调地提高了空穴转移速率和光催化性能,几乎提高了三个数量级,与量子受限系统中Auger-辅助空穴转移模型很好地吻合。 通过DFT计算,作者研究了SEDs对水的吸附能(Eads)和HER的基本步骤的影响。根据晶体学分析,选用纤锌矿ZnSe纳米线的(100)面作为代表性的催化表面进行计算。 结果表明,对比ZnSe表面,不同SEDs存在时,Eads的变化很小,与相应的光催化性能没有明显的一致性,表明SEDs对H2O吸附的影响可以忽略不计。 在光激发下,导带最小值(CBM)处的电子受到三种可能的消耗途径的影响,包括与VBM处空穴的辐射和非辐射复合,以Ktrap速率通过表面电子陷阱进行亚皮秒(ps)快速捕获,以及以kWR速率进行纳秒-微秒的水还原过程。 同时,空穴可以转移到SEDs,其转移速率kHT对电子的寿命有显著影响。因此,超快空穴转移过程以及消除表面电子陷阱是使长寿命电子产生H2的先决条件。 Design Principles for Maximizing Hole Utilization of Semiconductor Quantum Wires toward Efficient Photocatalysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202305571. 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/04/71757327bc/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 IF大于34!这所双一流大学,迎来首篇Nature Reviews Chemistry! 2023年11月1日 王春生AEM:高性能全固态锂电池的界面设计 2024年3月4日 浙大杨彬Nano Energy:熔盐辅助合成FeNC NSs,用于工业级CO2电还原及Zn-CO2电池 2023年10月5日 孙学良/王振波AEM:原子分散贵金属催化剂的先进载体材料和相互作用:从载体效应到设计策略 2023年10月17日 Acc. Chem. Res.综述:硫化物基全固态电池规模化的问题与进展 2023年10月25日 催化顶刊集锦:Nature子刊、AM、AFM、ACS Catalysis、Carbon Energy、Small等 2023年10月13日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交