王春生AEM：高性能全固态锂电池的界面设计

全固态电池面临高界面电阻和锂枝晶生长的问题，导致锂沉积/剥离库仑效率（CE）低于90％，并且在高容量时临界电流密度低。

在此，马里兰大学王春生团队通过在Li₆PS₅Cl电解质和锂负极之间插入混合离子电子导电(MIEC)和疏锂的LiF-C-Li₃N-Bi纳米复合材料中间层以解决界面电阻与锂枝晶生长问题。

结果显示，该复合电极在0.2 mA cm^-2/0.2 mAh cm^-2下，将锂沉积/剥离CE显着提高到99.6%，临界电流密度(CCD)为>3.0 mA cm⁻²/3.0 mAh cm⁻²。具有高离子电导率(10⁻⁵S cm⁻¹)和低电子电导率(3.4×10⁻⁷ S cm⁻¹)的疏锂LiF-C-Li₃N-Bi中间层使Li能够在集流体(CC)表面而不是在Li₆PS₅Cl表面上沉积，从而避免了Li₆PS₅Cl电解质的还原。

锂在CC表面初始沉积过程中，Li渗透到多孔的LiF-C-Li₃N-Bi层中，并将Bi纳米颗粒锂化为Li₃Bi。LiF-C-Li₃N-Li3Bi中间层中的亲锂Li₃Bi和Li₃N纳米颗粒将随着沉积的锂一起向CC移动最终形成LiF-C-Li₃N-Li₃Bi疏锂/亲锂中间层。该中间层使面积容量为1.4 mAh cm^-2的Co_0.1Fe_0.9S₂/Li₆PS₅Cl/Li电池在150 mA g^-1下的循环寿命达到850次。

图1. F和N在LiF-C-Li₃N-Bi/SS中间层的分布

总之，该工作通过在Li₆PS₅Cl电解质和锂负极之间引入混合离子/电子导电(MIEC)疏锂层LiF-C-Li₃N-Bi，以避免在Li₆PS₅Cl电解质表面沉积锂。结果显示，循环几次后，锂侧的疏锂LiF-C-Li₃N-Bi中间层部分转化为疏锂/亲锂LiF-C/Li₃Bi-Li₃N。亲锂的Li₃Bi-Li₃N层可以实现均匀的锂沉积，而疏锂的多孔LiF-C层由于界面能高，可以在沉积/剥离过程中实现可逆的锂嵌入/脱出，而不会形成锂枝晶。

所形成的亲锂/疏锂界面使得Li/Li₆PS₅Cl/Li对称电池能够在3.0 mA cm^-2的高电流密度和3.0 mAh cm^-2的高容量下稳定循环，并且Li/Li₆PS₅Cl/CC半电池在0.2 mA cm^-2/0.2 mAh cm^-2下达到99.6%的CE。采用Co_0.1Fe_0.9S₂正极材料的全固态锂电池均表现出优异的循环稳定性。因此，该项工作为设计高性能全固态电池提供了一种通用策略。

图2. 电池性能

Interface Design for High-Performance All-Solid-State Lithium Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202303046

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