三单位Nature Materials：具有垂直离子传输通道的单晶T-Nb2O5薄膜

氧化铌的多晶体-T-Nb₂O₅已被广泛研究，特别是在快充电池和电化学（赝）电容器中的应用。T-Nb₂O₅的晶体结构为二维（2D）层，具有极低的空间位阻，可实现锂离子的快速迁移。

然而，自1941年发现它以来，其单晶薄膜的生长及其电子应用尚未实现，这可能是由于其大的正交晶胞以及许多多晶型的存在。

三单位Nature Materials：具有垂直离子传输通道的单晶T-Nb2O5薄膜

图1 外延T-Nb₂O₅薄膜的结构

马克斯-普朗克微结构物理研究所Stuart S. P. Parkin、Hyeon Han、剑桥大学Clare P. Grey、宾夕法尼亚大学Andrew M. Rappe等实现了单晶外延T-Nb₂O₅薄膜的生长，其垂直方向的二维通道为离子的快速迁移提供了路径。此外，这种形态使人们能够通过全面的原位和非原位实验来研究锂-离子液体门控过程中电子和结构特性的演变。

研究显示，随着锂浓度的增加，这些实验揭示了尚未探索的相变顺序，包括正交绝缘体、正交金属、单斜金属和退化绝缘相。DFT 计算进一步证明单斜相（近似 Li₁Nb₂O₅）在能量上是有利的金属相。锂离子迁移产生的费米能附近的缺陷电子态会导致电阻率的突然变化。

因此，具有垂直离子传输通道的T-Nb₂O₅薄膜在锂插入最初绝缘的d⁰薄膜的早期阶段就发生了巨大的电性变化，造成了巨大的绝缘体-金属转变，导致电阻率下降了11个数量级。

图2 锂离子嵌入T-Nb₂O₅的有序结构相变

与最佳电化学材料之一的WO₃薄膜相比，T-Nb₂O₅薄膜通过锂的相互作用显示出更大更快的电阻变化和更宽的电压工作范围。此外，孪生T-Nb₂O₅器件之间的耦合电子响应是通过彼此间的离子交换实现的。

这项工作展示了一种实验-理论协同方法，可用于开发新的离子导流器件，包括薄膜电池、电致变色器件、神经形态器件和电化学随机存取存储器等多种应用。

图3 外延T-Nb2O₅薄膜的电化学和电子性能

Li iontronics in single-crystalline T-Nb2O5 thin films with vertical ionic transport channels. Nature Materials 2023. DOI: 10.1038/s41563-023-01612-2

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