鲍哲南/崔屹/秦健JMCA：醚基电解质溶剂氟化度对锂金属电池性能的影响

研究证明，使用氟化溶剂的电解质可以通过阴离子和氟化溶剂分子的分解形成坚固的固体电解质界面，从而有效提高锂金属电池的循环寿命。

在此，美国斯坦福大学鲍哲南教授、崔屹教授以及秦健教授等人通过调节醚基电解质溶剂的氟化度来研究其在锂金属电池中的性能。具体而言，作者通过在 1,2-二乙氧基乙烷 (DEE) 的一个乙氧基上连接一氟取代基并改变另一个乙氧基上的氟化度，从而提供三种氟化 DEE 溶剂分子（即 F1F0、F1F1 和 F1F2）。

与之前的高度氟化DEE 电解质相比，三种电解质均表现出更高的溶剂化强度和离子电导率，同时保持良好的氧化稳定性。锂金属负极和富镍正极的全电池测试表明，较高的氟化程度有利于循环性能，循环稳定性遵循F1F0 < F1F1 < F1F2。其中F1F0 由于其对负极和正极的不稳定性而表现出较差的循环稳定性。虽然 F1F1 和 F1F2 对锂金属负极都表现出良好的稳定性，其中 F1F1 和 F1F2 实现80% 的容量保留时的循环次数分别为约 20 和约 80 。最后，作者证明 F1F2 在实际磷酸铁锂 (LFP) 软包电池中能够实现 90 次循环后才能达到 80% 的容量保持率。

图1. Li||NCM811全电池性能

总之，该工作通过调节醚基电解质中溶剂的氟化度进而调整溶剂化强度和长期氧化稳定性。结果显示，低氟化度呈现相对较强的溶剂化作用，但氧化稳定性较差，且可通过增加氟化度以牺牲溶剂化强度为代价来提高氧化稳定性。在氟化度相对较低的醚溶剂中，F1F0对锂金属负极和NMC正极的稳定性特别差。

虽然 F1F1 和 F1F2 显示出相当的正极稳定性，但 F1F2 具有更好的负极稳定性，因此增强了电池的循环性能。该系列电解质的性能并不优于之前所报道的FDEE电解质，但改进的离子电导率有利于具有较低过电势的电池系统的高电流密度（> 1 mAh/cm²）。因此，该项工作表明调节电解质溶剂氟化度的重要性，并且该方法适用于各种正极材料。

图2. 锂金属半电池循环分析

Impact of Fluorination Degree of Ether-Based Electrolyte Solvent on Li-metal Battery Performance，Journal of Materials Chemistry A 2023 DOI: 10.1039/d3ta05535c

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