三单位联合Angew.：面调控策略！CdSh/l助力光催化水分解

在光催化水（H₂O）整体分解中，载流子转移的加速动力学行为及其含氧中间体活化和转化的无阻碍表面反应动力学过程是迫切需要的，但尚未得到解决。

基于此，宁波工程学院宋少青教授、宁波大学姜淑娟教授和山东师范大学孙传智教授等人报道了在H₂O整体分解制氢气过程中，实现了高、低折射率面最佳搭配的局部CdS同质结，调控d-带中心的化学吸附和活化关键中间体（*-OH和*-O）。在AM 1.5 G照射下，太阳能转化为氢（STH）比率为2.20%。

CdS_h/l的HIF(001)和LIF(110)具有相似的态密度（PDOS）构型，价带和导带由S 3p、Cd 4p和Cd 4d组成。两个晶面的原子结构和化学环境也相同，它们的晶格匹配得很好。因此，形成的均匀结可以降低晶体平面之间电子转移的势垒。由于费米能级的差异，e^–被有效地驱动转移到HIF(002)作为还原位点，h⁺聚集转移到LIF(110)作为氧化位点。

随后KPFM检测到，正负电荷的重新分配和局部聚集导致CdS_h/l表面的接触电位差（CPD）。当探头扫过CdS_h/l片表面时，电位出现连续波动，沿KPFM图像中紫色迹线可获得~0.1 mV的最大电位差。

在宏观层面上，随着LIF(110)面在CdS_h/l中所占比例的增加，电场强度先上升后降低，归因于LIF(110)与HIF(002)之间的电子给予与接受从匹配到不匹配的转变过程。对比其他CdS_h/l和CdS，CdS_h/l-2显示了更高的电荷密度和e^–和h⁺的迁移率。

在局域电场作用下，e^–有从LIF(110)向具有强光能阈值的HIF(002)迁移的趋势，导致载流子数量和浓度显著增加。此外，CdS_h/l光催化剂表现出比CdS更长的电荷平均寿命和更高的能量转移率。

Regulation of d-Band Centers in Localized CdS Homojunctions through Facet Control for Improved Photocatalytic Water Splitting. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202307808.

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