吴晓东/葛军/许晶晶Adv. Sci.：调节溶剂分子配合锂化石墨负极获得长寿命锂硫电池

由于锂金属负极的穿梭效应和不稳定性，锂硫（Li-S）电池的发展受到严重限制。采用更稳定的商用石墨（Gr）负极代替锂金属，以构建Li-S电池（LISB）是实现长循环寿命Li-S电池的有效方法。然而，Gr电极与Li-S电池常用的醚基电解液不兼容，其原因是Li⁺-醚复合物会共嵌入到Gr层中。

图1. 理论计算

中科院苏州纳米所吴晓东、葛军、许晶晶等提出了一种分子结构设计策略，通过增加醚溶剂分子的空间位阻和电负性，削弱Li⁺与溶剂的结合能，加速Li⁺的脱溶剂化过程，进一步防止溶剂与Li⁺的共嵌入。为进行比较，作者制备了三种不同的电解液，包括 1.0 m LiTFSI -DOL/DME（DME基电解液）、1. 0 m LiTFSI-DOL/DEE（DEE基电解液）和1.0 m LiTFSI-DOL/1，2-（1，1，2，2-四氟乙氧基）乙烷（TFEE）（TFEE基电解液）。

理论计算结果和拉曼光谱表明，从 DME、DEE到TFEE，随着空间位阻和电负性的增加，Li⁺-溶剂结合能逐渐降低。此外，TFEE基电解液中的弱溶剂化能力使更多的TFSI-阴离子占据了Li⁺溶剂化结构，从而在Gr负极表面形成了稳定的阴离子衍生SEI层。

图2. 电解液与Gr电极的相容性及循环性能评价

因此，在基于TFEE 的电解液中，Gr/Li半电池获得了良好的可逆性和循环稳定性，在0.2 C时显示出≈340 mAh g^-1的稳定比容量，并且在100次循环中平均CE高达99%以上。同时，由于Li⁺-TFEE结合能较弱，可有效抑制多硫化物的穿梭效应，因此TFEE基电解液是一种非常有前景的Li-S电池电解液。

进一步可将TFEE基电解液应用于由锂化石墨（LG）负极（≈4.3 mg cm^-2）和S@C正极组成的Li-S电池。此外，利用S@C正极、LG负极和TFEE基电解液制备了0.15 Ah的LISB软包电池，它在0.025 C时的初始放电容量为802.3 mAh g^-1，经过120次循环后仍能释放出499.1 mAh g^-1的稳定容量，CE值高达95.9%。

图3. LISB扣式电池和软包电池的循环性能评价

Long-Life Lithium-Ion Sulfur Pouch Battery Enabled by Regulating Solvent Molecules and Using Lithiated Graphite Anode. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202302966

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