陈忠伟Nano Energy：调节氮空位的有序介孔Fe2Nx电催化剂用于ORR和锌-空气电池

高效的过渡金属电催化剂对克服氧还原反应（ORR）的迟缓动力学有着巨大的前景，而块体材料中密集的活性位点堆积限制了电催化行为。因此，通过纳米结构工程获得分层形态对于丰富活性位点和促进相应的质量转移至关重要。

在此，滑铁卢大学陈忠伟教授、Deng Ya-Ping，河南师范大学白正宇教授团队开发了具有调节氮空位的有序介孔Fe₂Nx电催化剂用于氧还原反应和锌-空气电池。具体而言，该工作构建了三维互连和有序介孔（3DOM）的Fe₂Nx装饰在TiOy（Fe₂Nx@TiOy）。

通过引入氮空位，增加的表面积和活性位点促进了ORR动力学，包括达到了高半波电位（0.88V对可逆氢电极）和高电流密度（0.8V时71mA cm^-2）。用Fe₂Nx@TiOy催化剂组装的锌-空气电池呈现出809 mAh g^-1的高比容量。

图1. Fe₂Nx@TiOy的结构表征

总之，该工作采用硬模板法制备了具有定制氮空位的3DOM Fe₂N_x镶嵌在TiO_y上。密度泛函理论计算和X射线光电子能谱分析表明，由于氮空位的引入，氧衍生中间体的吸附和脱附的势垒降低。随着氮空位的形成，Fe-Fe配位引起结构扭曲，降低了势垒，提高了电催化性能。

用Fe2Nx@TiOy组装的锌-空气电池在10 mA cm^-2放电超过146h时表现出优异的稳定性能。同时，在0.8V时的动能电流密度为71.34 mA cm^-2，半波电位为0.88 V表现出优异的ORR性能。这项工作确定了Fe₂N_x@TiO_y用于催化ORR缺陷工程的潜力，为构建高效的能量转换和存储的新型材料提供了新的见解。

图2. Fe₂N@TiOy作用机制探究

Ordered Mesoporous Fe₂Nx Electrocatalysts with Regulated Nitrogen Vacancy for Oxygen Reduction Reaction and Zn-air Battery, Nano Energy 2023 DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108672

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