兰亚乾/严勇Nature子刊：具有氧化还原簇的多孔催化剂，高效光催化CO2还原和H2O氧化

模拟自然光合作用将CO₂与H₂O转化为增值燃料是减少大气CO₂的有效的方法。设计和制备具有快速电子转移和相互作用的两个或多个催化位点的催化剂对于耦合光催化CO₂还原和H₂O氧化具有重要意义。

近日，华南师范大学兰亚乾和严勇等采用包含具有氧化能力Ti-O簇和具有还原能力Cu簇的异金属簇催化剂(MCOF-Ti₆Cu₃)，以实现有效耦合光催化CO₂还原和H₂O氧化。

MCOF-Ti₆Cu₃是通过相对温和的动态共价键定向组装制备的，其能够实现快速电子转移和簇之间的协同相互作用，而不会破坏固有的单个成分并保留它们的氧化和还原特性。具体而言，在模拟太阳光照射下，MCOF-Ti₆Cu₃上HCOOH产率高达169.8 μmol g^-1 h^-1；在12小时内O₂释放量为20.39 μmol，在已报道的具有整体反应的非贵金属光催化剂中处于较高水平。

此外，研究人员通过X射线光电子能谱(XPS)证实了MCOF-Ti₆Cu₃中存在由Ti簇指向Cu簇的内部电场；原位XPS和密度泛函理论(DFT)计算证明，在光激发条件下电子到达Cu簇，并且在Cu簇处发生还原反应，光生空穴在Ti簇处发生氧化反应。最后，原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)和DFT计算明确揭示了光反应机理(CO₂在Cu簇上转化为HCOOH；H₂O在Ti簇上转化为OH•；HCOOH从系统中解吸出来并与两个OH•自由基相互结合生成O₂和H₂O)。这项工作不仅为构建异质金属簇催化剂提供了合理的策略，而且还通过使用准确的结构模型深入了解光催化CO₂还原和H₂O氧化整体反应。

Linking Oxidative and Reductive Clusters to Prepare Crystalline Porous Catalysts for Photocatalytic CO₂ Reduction with H₂O. Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-32449-z

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兰亚乾/严勇Nature子刊：具有氧化还原簇的多孔催化剂，高效光催化CO2还原和H2O氧化

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