清华/港理工Nature子刊：面向绿色锌离子电池的可回收生物质电解质

传统水系锌离子电池的运行受到锌枝晶无法控制的生长和副反应的不利影响。开发功能性水凝胶电解质作为水系电解液的替代品可以避免这些问题。然而，大多数水凝胶电解质抑制锌枝晶生长的机理尚未得到详细研究，此外，主流水凝胶电解质也缺乏大规模回收方法。

图1 CPZ-H电解质的制备与研究

清华大学深圳国际研究生院周光敏、香港理工大学徐宾刚、Jingxin Zhao等报道了一种含有壳聚糖（CS）和聚天冬氨酸（PASP）的ZnSO₄水凝胶（CPZ-H）电解质，其具有高离子导电性和良好的机械性能。具体来说，CPZ-H具有较高的坚固性、良好的可回收性和生物降解性，在机械损伤和再生后仍能保持稳定的电化学性能。

此外，计算表明，CS和PASP中丰富的阴离子官能团对水平排列的 Zn(002)晶面具有很高的吸附能。这意味着CPZ-H中存在一种协同抑制机制，可促进平衡离子通量和Zn（002）晶面上Zn晶体的优先生长，从而协同调节Zn沉积。此外，CS和PASP中具有高吸附能的阴离子基团（如羧基和醚基），它们具有去溶剂化和储存质子的能力，因此能有效限制活性水分子的分解，并进一步抑制Zn负极表面的不良反应。

图2 Zn/CPZ-H负极电化学性能的研究

因此，由裸锌负极和CPZ-H（Zn/CPZ-H/Zn）组成的对称电池在高电流密度（10 mA cm^-2）条件下实现了超长循环寿命（2200 h），即使在高放电深度（DOD; 80%）条件下也具有较高的平均CE值（99.6%）和持久稳定性。此外，含有CPZ-H电解质的Zn/MnO₂全电池在电流密度为5 A g^-1下经过5000次循环后，容量保持率高达92.5%，并且电解质中不会同时引入过量的Mn²⁺。

另外，CPZ-H电解质还可在电池运行后进行回收和再利用。基于再生CPZ-H（rCPZ-H）电解质组装的Zn/MnO₂全电池，也表现出良好的循环稳定性（在5 A g^-1的电流密度下循环 2400 次后，容量保持率为86.7%）。此外，CPZ-H电解质可在自然条件下被微生物分解。

图3 Zn/CPZ-H//MnO₂全电池的电化学性能和反应机理

A recyclable biomass electrolyte towards green zinc-ion batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40178-0

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