万立骏/曹安民AFM：界面修饰陶瓷电解质助力锂负极循环5200小时！

固态电池(SSBs) 在能量密度和安全性方面均具有优势，有望用于下一代储能，但面临固态电解质(SSEs)与电极（尤其是锂负极）之间的固体-固体接触不良的挑战。

中科院化学所万立骏院士、曹安民等采用一种简便的配位辅助沉积工艺在SSEs上构建人工Ta₂O₅纳米薄膜，以解决相关的界面挑战。

图1 Ta₂O₅薄膜的合成及表征

作者通过使用石榴石型SSEs Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂ (LLZT)作为模型系统验证了该策略的可行性。研究发现，Ta₂O₅薄膜具有亲锂性，对金属锂具有高稳定性，因此，在LLZT颗粒上沉积人造Ta₂O₅层能够确保SSE和锂负极之间紧密和稳定的界面，以维持延长的循环。同样重要的是，这种合成控制是通过配位辅助沉积(CAD)协议实现的，即通过使用聚丙烯酸作为功能聚合物来控制表面反应和Ta₂O₅薄膜的形成，这突出了基于溶液的工艺具有与原子层沉积（ALD）相当的能力，但是一条更快且工业兼容的路线。

图2 对称电池性能

结果表明，12 nm Ta₂O₅纳米膜可将Li/LLZT-Ta/Li对称锂电池的界面阻抗显著降低至9 Ω cm²（Li/LLZT/Li为1258 Ω cm²）。同时，LLZT-Ta可以承受非常苛刻的电化学过程，表现为高临界电流密度可达到2.0 mA cm^-2，比原始LLZT(0.2 mA cm^-2)高一个数量级，并在25 °C下实现了高达5200 h前所未有的循环能力。

此外，这种界面控制还可以整合商业正极材料的使用，包括LiFePO₄(LFP)和LiNi_0.83Co_0.07Mn_0.1O₂(NCM0.83)，用于高度稳定的全电池。该研究通过可扩展且可靠的制造工艺为精细雕刻的界面层开辟了一条研究途径，有助于加速SSEs的商业化。

图3 全电池性能

Interface Engineering of a Ceramic Electrolyte by Ta2O5 Nanofilms for Ultrastable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202201498

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