李亚栋/王进Angew.: 在氧化物团簇上形成原子分散Pt,用于超低温锌-空气电池

本文以ZIF-8衍生的氮掺杂碳(CN)为催化剂载体,采用电脉冲方法一步获得在小FeOx团簇上原子分散的Pt(Pt1-FeOx/CN)。

李亚栋/王进Angew.: 在氧化物团簇上形成原子分散Pt,用于超低温锌-空气电池
锌-空气电池(ZABs)由于其理论能量密度高、安全性高、环保等优点,在电子器件中受到了广泛的关注。为了更好地扩展其应用,ZABs需要在零度以下工作,但这会导致ZAB的电化学性能产生严重恶化,因为在这种恶劣的条件下,离子电导率和催化动力学将会非常缓慢。为了在ZABs系统中获得较高的电化学性能,调节放电过程中阴极上的氧还原反应(ORR)性能至关重要。
近日,清华大学李亚栋深圳大学王进等以ZIF-8衍生的氮掺杂碳(CN)为催化剂载体,采用电脉冲方法一步获得在小FeOx团簇上原子分散的Pt(Pt1-FeOx/CN)。
李亚栋/王进Angew.: 在氧化物团簇上形成原子分散Pt,用于超低温锌-空气电池
李亚栋/王进Angew.: 在氧化物团簇上形成原子分散Pt,用于超低温锌-空气电池
这种简单的方法可以推广到在许多氧化物团簇上合成原子分散的Pt,包括Pt1-FeOx/CN、Pt1-MnOx/CN、Pt1-CoOx/CN和Pt1-SnOx/CN。电催化性能测试结果显示,在电催化ORR过程中,Pt1-FeOx/CN催化剂表现出非常高的半波电位(0.94 V);在碱性介质中连续测试12 h后,仍保持了初始电流密度的98%,而原子分散的Pt1-Fe2O3/CN在大Fe2O3纳米颗粒(~15 nm)上的催化性能很差。
李亚栋/王进Angew.: 在氧化物团簇上形成原子分散Pt,用于超低温锌-空气电池
与Pt1-Fe2O3/CN相比,Pt1-FeOx/CN的Pt-O键距离和配位数分别降低了2.5%和20.4%,由于FeOx对Pt-O键的调控,在Pt1-FeOx/CN上获得了最佳的OH*吸附强度。
更重要的是,Pt1-FeOx/CN独特的结构和高催化性能使得组装的锌-空气电池在超低温度(-40°C)下具有优异的电化学性能,表现出45.1 mW cm-2的峰值功率密度,并在120 h内具有显著的循环稳定性。综上,这项工作突出了原子分散的Pt在小氧化物团簇上(具有可调Pt-O键)的电催化巨大潜力,这也为设计高效的单原子ORR催化剂提供了指导。
Electrical Pulse Induced One-step Formation of Atomically Dispersed Pt on Oxide Clusters for Ultra-Low-Temperature Zinc-Air Battery. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202213366

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