​南洋理工/苏科大AM: 半导体-金属异质界面电荷转移，调节氢吸附以实现高效析氢催化

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本文采用一步热解法，在N，P共掺杂石墨烯中制备了具有半导体-金属异质界面的超细RhP2/Rh纳米粒子(RhP2/Rh@NPG)。

​南洋理工/苏科大AM: 半导体-金属异质界面电荷转移，调节氢吸附以实现高效析氢催化
设计合成高效稳定的析氢反应(HER)电催化剂对实现氢经济具有重要意义。调整电催化剂的电子结构对于获得最佳HER活性至关重要，而界面工程可以诱导异质结构界面中的电子转移，从而优化HER动力学。
基于此，新加坡南洋理工大学刘彬、苏州科技大学杨鸿斌和胡芳馨等采用一步热解法，在N，P共掺杂石墨烯中制备了具有半导体-金属异质界面的超细RhP2/Rh纳米粒子(RhP2/Rh@NPG)。
​南洋理工/苏科大AM: 半导体-金属异质界面电荷转移，调节氢吸附以实现高效析氢催化
​南洋理工/苏科大AM: 半导体-金属异质界面电荷转移，调节氢吸附以实现高效析氢催化
在0.5 M H2SO4、1.0 M磷酸盐缓冲液(PBS)和1.0 M KOH中，电流密度为10 mA cm-2时，RhP2/Rh@NPG的HER过电位分别为9 mV、31 mV和21.3 mV；研究人员利用RhP2/Rh@NPG作为阴极和阳极组装了一个肼分解电池，在1.0 M KOH+0.1 M N2H4混合电解质中，RhP2/Rh@NPG催化剂仅需要3.1和26.4 mV的过电位就能达到10和50 mA cm-2的电流密度，并且连续运行24小时后性能仅轻微下降。
​南洋理工/苏科大AM: 半导体-金属异质界面电荷转移，调节氢吸附以实现高效析氢催化
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电化学表征和第一性原理密度泛函理论(DFT)计算表明，RhP2/Rh异质界面诱导了金属Rh向半导体RhP2的电子转移，增加了RhP2中铑原子的电子密度，减弱了RhP2对氢的吸附，从而加速了HER动力学。此外，界面电子转移在中性和碱性环境中激活了RhP2的Rh和P的双位点协同效应(强共价d-p杂化)，从而促进了界面水分子的重组，加快了HER动力学。
Modulating Hydrogen Adsorption via Charge Transfer at Semiconductor-Metal Heterointerface for Highly Efficient Hydrogen Evolution Catalysis. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202207114

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