张锁江院士/张海涛EnSM：高性能榫接加固的Janus复合固态电解质！

双层复合固态电解质（CSSEs）由于其与正负电极的特殊兼容性，被认为是满足高压锂金属电池要求有希望的候选者。然而，这样的配置通常会导致CSSEs之间的额外界面阻抗和不连续的Li⁺迁移过程，从而导致电化学性能恶化。

中科院过程所张锁江院士、张海涛等提出了一种具有榫头连接的Janus电解质（JCSSE），以提高界面兼容性。

图1. Janus电解质设计及表征

该Janus电解质包含聚（偏氟乙烯-六氟丙烯）（P(VDF-HFP)）/Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂层面向正极，聚（二烯丙基二甲基铵）双三氟甲磺酰亚胺（PDADMATFSI）/UiO-66-SO₃Li层面向锂金属负极。

这样的配置不仅使两个电解质层之间的接触更加紧密，而且调节了Li⁺的配位环境，这将提高Li⁺的转移数。仿真和实验结果表明，具有较低最高占有分子轨道（HOMO）的脱氟P(VDF-HFP)和对锂金属具有较强吸附能的PDADMATFSI有利于形成稳定的电极/电解质界面。

图2. 半电池性能及表征

受益于上述优势，优化后的JCSSE在25℃时表现出0.21 mS cm^-1的高锂电导率和5.0 V的宽电化学窗口。因此，Li//JCSSE//LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂电池可以在4.3V的电压下进行100次循环，提供卓越的循环性能。

此外，JCSSE还在25至100℃的温度范围内实现了卓越的循环性能。采用JCSSE的高压软包电池在恶劣的条件下也表现出意想不到的耐久性。总之，这种具有榫卯结构的新型Janus电解质将加速高能量密度锂金属电池的商业化进程。

图3. 全电池性能

Mortise-tenon joints reinforced Janus composite solid-state electrolyte with fast kinetics for high-voltage lithium metal battery. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.10.037

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