叶金花/曲久辉Angew：提高183倍！H-C3N4高效光还原CO2

光还原CO₂为缓解能源危机和全球碳平衡提供了一种有吸引力的方法，但受限于高活化能和速率限制的质子转移。基于此，日本国立物质材料研究所叶金花教授和清华大学曲久辉教授（共同通讯作者）等人报道了一种高效CO₂转化的双位点策略，通过在吡啶N空位处极化CO₂分子，并通过吡啶N在聚合氮化碳上N空位附近的质子化加速中间质子化。

通过密度泛函理论（DFT）计算证实，在sp²杂化的C=N-C骨架中引入了N空位，以增加周围的电子密度，从而提高其对CO₂的化学特异性亲和力。近端吡啶N的缺陷相关质子化有助于CO₂结合和转化中间体的原位质子化。作者认为空的和质子化的吡啶N位点之间的协同作用显著降低了生成关键*COOH中间体的反应能垒。

实验测试发现，激发的氮化碳、缺陷诱导的浅阱态、均质电荷介质和CO₂分子之间的有效电子转移中继使光催化剂具有前所未有的高CO产率（1835 μmol g^-1 h^-1）和选择性（96%），是原始体氮化碳的183倍。该研究成果为利用双活性位点协同催化技术克服CO₂光还原的技术挑战提供了一种很有前途的途径。

Facilitating Molecular Activation and Proton Feeding by Dual Active Sites on Polymeric Carbon Nitride for Efficient CO₂ Photoreduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202212706.

https://doi.org/10.1002/anie.202212706.

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