湖南大学鲁兵安教授,最新Angew!

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第一作者:Dianwei Zhang

通讯作者:鲁兵安,余馨智,李福祥

通讯单位:湖南大学

论文速览

由于缺乏合适的电解液,目前的钾离子电池(PIBs)在安全性和使用寿命方面受到限制。

本研究针对钾离子电池(PIBs)的安全性和循环寿命受限于缺乏合适的电解液解决方案的问题,提出了一种创新的非易燃电解液设计策略。

该工作通过优化磷酸酯基溶剂的溶剂化能力,实现了电解液在溶剂化能力和盐解离能力之间的平衡,从而获得了优越的电化学性能。所制备的电解液具有低盐浓度(仅0.6 M)、低粘度、高离子导电性、高氧化稳定性以及安全性等优点。

此外,该电解液还促进了阳极表面自限性富无机界面的形成,以及在铁基普鲁士蓝类似物上形成坚固的正极-电解液界面,减少了电极/电解液副反应,防止了铁的溶解。

使用该电解液的PIBs展现出卓越的耐久性,在高电压4.2 V下,扣式电池经过2000个循环后容量保持80%,在更大的软包电池中,在1C倍率下经过1400个循环后保持超过81%的初始容量,平均库仑效率高达99.6%。这项工作为实现安全、可持续和高性能的PIBs迈出了重要一步。

图文导读

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图1:电解液设计和溶剂筛选策略。

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图2:不同电解液的物理性质和性能。

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图3:P-MSE在高电压下的电化学性能。

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图4:TPP基电解液的溶剂化结构和界面化学。

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图5:使用P-MSE的全电池和软包电池的电化学性能。

总结展望

本研究通过分子调控手段,成功开发了一种先进的非易燃电解液,为钾离子电池的安全和稳定循环提供了新策略。

通过合理扩展TEP分子的端基团,获得了中等溶剂化能力的TPP,并与高离解度的KFSI盐和功能性共溶剂相结合。所得到的P-MSE电解液不仅成本低、粘度低、非易燃,还具有足够的离子导电性和良好的SEI形成能力。此外,P-MSE电解液与高电压FeHCF基正极展现出了优异的电化学兼容性,有效缓解了正极的结构降解和过渡金属的溶出。

因此,使用该电解液的钾离子电池在高电压下展现出了稳定的循环性能,无论是在K||FeHCF@rGO扣式电池(2000个循环后容量保持80%)还是石墨||FeHCF@rGO全电池(约187个循环后容量保持92%)中均表现突出。

特别是,K||FeHCF@rGO软包电池在1400个循环后仍保持了81%的初始容量,平均库仑效率达到99.6%,显示出极高的稳定性。这项工作预期将激发PIBs性能的进一步增强。

文献信息

标题:Nonflammable Phosphate-Based Electrolyte for Safe and Stable Potassium Batteries Enabled by Optimized Solvation Effect

期刊:Angewandte Chemie International Edition

DOI:10.1002/anie.202405153

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