Adv. Sci.：通过晶体表面工程增强多硫化物的吸附与催化转化

锂硫（Li-S）电池作为储能系统有着巨大的前景，但臭名昭著的多硫化锂（LiPSs）穿梭效应以及缓慢的硫转化动力学困扰着其应用。

滑铁卢大学陈忠伟、华南师范大学张永光、王新、金名亮等开发了独特的Co₃O₄/N掺杂的还原氧化石墨烯（Co₃O₄/N-rGO）复合材料，作为锂硫（Li-S）电池有利的硫固定剂和促进剂。

图1. 材料制备

本文所制备的Co₃O₄纳米多面体（Co₃O_4-NP）和Co₃O₄纳米立方体分别暴露出（112）和（001）表面，具有不同的Co²⁺/Co³⁺位点的原子结构。实验和理论计算证实，具有不同氧化态的八面体配位Co³⁺（Co³⁺_Oh）位点与四面体配位Co²⁺位点相比，能优化多硫化锂的吸附和催化转化。特别是，负载在N-rGO上的Co₃O₄-NP晶体暴露出具有充足的Co³⁺_Oh活性位点的（112）平面，对多硫化物表现出更强的吸附性和卓越的催化活性，从而抑制了穿梭效应。

图2. 对多硫化物的吸附与催化

受益于上述优势，S@Co₃O₄-NP/N-rGO正极具有优异的电化学性能，例如，具有稳定的循环能力，在1C下的500次循环中具有0.058%的低容量衰减率，具有3C的极佳倍率能力，以及4.1 mAh cm-2的高面积容量。总体而言，这种催化剂的设计结合了晶体表面工程和氧化状态调节策略，为解决Li-S电池的复杂问题提供了新方法。

图3. Li-S电池性能

Oxidation States Regulation of Cobalt Active Sites through Crystal Surface Engineering for Enhanced Polysulfide Conversion in Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202202352

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