​川大Small:局域电荷转移调控Ru纳米团簇电子环境,促进其催化水电解产氢

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​川大Small:局域电荷转移调控Ru纳米团簇电子环境,促进其催化水电解产氢

与铂催化剂相比,钌(Ru)具有相似的氢吸附能和相对较低的水分解能垒,被认为是碱水电解的一种有前途的替代品。然而,在碱性介质中,钌(Ru)在水分解过程中的Volmer步骤缓慢,阻碍了它的实际应用。

近日,四川大学赵长生李爽马田等通过在纳米碳载体上组装并热解层叠式和二维卟啉基Ru-N配位聚合物,成功制备出具有N-配位的Ru纳米簇基催化剂Ru nc-Nx-T (T=500、600、700 °C)。

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研究人员采用旋转圆盘电极(RDE)评估了催化剂在1.0 M KOH中的HER活性。用极化曲线评价了所有合成催化剂的活性。没有Ru nc-Nx配位结构的Ru nc-Cx-600催化剂在10 mA cm-2电流密度下过电位为120 mV,而具有N-配位的Ru nc-Nx-600的过电位仅为17 mV。

Ru nc-Nx-600催化剂的Tafel斜率为32.6 mV dec-1,远低于Ru nc-Cx-600(93.6 mV dec-1)。

此外,Ru nc-Nx-600催化剂(2.709 mA cm-2)的交换电流密度(j0)比Ru nc-Cx-600(0.594 mA cm-2)高约4.6倍,这进一步证实了其在碱性介质中优异的内在HER活性。

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电子结构分析表明,在Ru nc-Nx结构中存在着明显的从Ru到N原子的局域电子转移,从而在Ru nc-Nx的d带中提供了更多的空轨道。

理论计算还表明,Ru nc-Nx位点增强了水的亲核进攻,削弱了H−OH键,最终产生了更好的碱性HER动力学。

总的来说,本研究表明,对钌纳米团簇的键环境进行调控可以对贵金属的固有催化活性、过程和稳定性产生重要影响,为开发高活性、耐用的水电解催化剂以及其他催化反应开辟了新的途径。

Modulating Electronic Environment of Ru Nanoclusters via Local Charge Transfer for Accelerating Alkaline Water Electrolysis. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202204738

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