俞书宏/高敏锐AM：BP/CoSe2助力酸性电解质中电化学生成H2O2

利用双-电子氧还原电化学生成过氧化氢（H₂O₂）提供了一种绿色方法，以减轻目前对能源密集型蒽醌工艺的依赖，并有望实际应用。然而，在碱性环境中，H₂O₂不稳定并且会快速分解。在酸性电解质中制备H₂O₂可以防止其分解，但活性、稳定和选择性的电催化剂的选择受到很大限制。

基于此，中国科学技术大学俞书宏院士和高敏锐教授（共同通讯作者）等人报道了一种过渡金属二硫化物纳米结构，即用几层黑磷（BP）纳米片功能化二硒化钴纳米带（CoSe₂ NBs），可以实现在扶手椅方向的快速电子转移，从而在酸性电解质中高选择性和高效的催化O₂转化为H₂O₂。

实验测试发现，所制备的BP/CoSe₂复合催化剂表现出极早的0.68 V vs. RHE起始电压，接近Nernstian电位（U_O2/H2O2⁰=0.7 V）。在0.4 V vs. RHE下，该BP/CoSe₂催化剂对H₂O₂产物实现了91%的法拉第效率（FE）。

此外，BP/CoSe₂催化剂可以在酸性电解质的流动电池反应器中以1530 mg L^-1 h^-1 cm^-2的稳定、高产率将O₂转化为H₂O₂。光谱学和密度泛函理论（DFT）计算研究共同揭示了BP诱导的CoSe₂中的表面电荷重新分布，导致了有利的表面电子结构，从而削弱了HOO*吸附，进而增强了形成H₂O₂的动力学。

Black Phosphorous Mediates Surface Charge Redistribution of CoSe₂ for Electrochemical H₂O₂ Production in Acidic Electrolytes. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202205414.

https://doi.org/10.1002/adma.202205414.

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