​川大/山大Adv. Sci.：结晶/非晶界面起大作用，加速FeCo(NiS2)4-C/A的水电解动力学

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本文通过阳离子交换策略构建了具有丰富CAI和优异的水电解催化性能的FeCo(NiS2)4-C/A。

探索用于水电解的高活性催化剂(析氢和析氧反应)对于高纯度氢和氧的可持续生产至关重要。非晶化和晶界工程能够用于改善水电解的催化动力学。然而，结晶/非晶界面(CAI)的协同效应很少被深入地研究。
基于此，四川大学罗奎和山东大学吴昊等通过阳离子交换策略构建了具有丰富CAI和优异的水电解催化性能的FeCo(NiS2)4-C/A。
​川大/山大Adv. Sci.：结晶/非晶界面起大作用，加速FeCo(NiS2)4-C/A的水电解动力学
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Fe离子的掺入不仅导致丰富的表面缺陷、活性位点的暴露和更高密度的CAI的非晶/晶体异质性，而且改变了FeCo(NiS2)4-C/A的形貌(具有多孔结构的空心纳米管)，有利于水分解过程中的离子交换和电荷转移。
密度泛函理论(DFT)研究表明，CAI在加速水电解动力学中起着重要作用，其中Co原子在FeCo(NiS2)4-C/A催化剂对HER中的H原子具有0.002 eV的最佳结合能，而对于OER的关键步骤，它也具有1.40 eV的最低反应势垒，同时H2O分子倾向于吸附在界面Ni原子上。
​川大/山大Adv. Sci.：结晶/非晶界面起大作用，加速FeCo(NiS2)4-C/A的水电解动力学
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因此，异质结构FeCo(NiS2)4-C/A对HER和OER均表现出低过电位、高电流密度和优异的稳定性。FeCo(NiS2)4-C/A在10 mA cm-2电流密度的OER和HER过电位分别为230 mV和82 mV，并且其在全水分解中仅需1.51 V的低电池电压就能达到10 mA cm-2的电流密度。
基于严格的实验和计算研究，CAI在双功能FeCo(NiS2)4-C/A电催化剂中的优越性和作用得到了证明，这也解释了为何FeCo(NiS2)4-C/A在水电解中具有优异动力学。该项工作指出了电催化剂CAI的价值，这可能为设计用于水分解的理想电催化剂提供新思路。
Unveiling the Accelerated Water Electrolysis Kinetics of Heterostructural Iron-Cobalt-Nickel Sulfides by Probing into Crystalline/Amorphous Interfaces in Stepwise Catalytic Reactions. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202201903

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