​大工李新勇AFM: 中间体空隙限制效应，助力空心Cu2O@CoMn2O4电化学NO还原

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本文制备了各种空心Cu2O@CoMn2O4纳米催化剂，以验证ENOR过程中其对反应中间体的空隙限制效应。

​大工李新勇AFM: 中间体空隙限制效应，助力空心Cu2O@CoMn2O4电化学NO还原
由于空隙限制效应，中空纳米反应器在催化方面显示出巨大的潜力。同时，与选择性催化还原脱除NO(SCR)相比，电化学NO还原为NH3(ENOR)在环境修复和储能方面具有重要意义，但从未有报道关于ENOR的具有中空结构的纳米催化剂。
基于此，大连理工大学李新勇课题组制备了各种空心Cu2O@CoMn2O4纳米催化剂，以验证ENOR过程中其对反应中间体的空隙限制效应。
​大工李新勇AFM: 中间体空隙限制效应，助力空心Cu2O@CoMn2O4电化学NO还原
​大工李新勇AFM: 中间体空隙限制效应，助力空心Cu2O@CoMn2O4电化学NO还原
​大工李新勇AFM: 中间体空隙限制效应，助力空心Cu2O@CoMn2O4电化学NO还原
理论计算表明，Cu2O@CoMn2O4异质结构有利于催化ENOR，其中Cu位点有利于*NOH中间体的形成。此外，原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)揭示了NO的吸附-解吸量与催化活性之间的线性关系，并且结合有限元法(FEM)证实了Cu2O@CoMn2O44纳米催化剂对反应中间体的孔隙限制效应。
​大工李新勇AFM: 中间体空隙限制效应，助力空心Cu2O@CoMn2O4电化学NO还原
因此，最佳的Cu2O@CoMn2O4纳米反应器具有显着的ENOR活性和选择性，在-0.8 VRHE时NH3产率为94.18 mmol g-1 h-1，NO还原为NH3的法拉第效率(FE)为75.05%，其性能优于一些最近报道的ENOR电催化剂。总的来说，这项工作阐明了中空纳米反应器对中间体的空隙限制效应，也为设计和开发用于绿色NH3生产的催化剂提供了指导。
Hollow Cu2O@CoMn2O4 Nanoreactors for Electrochemical NO Reduction to NH3: Elucidating the Void-Confinement Effects on Intermediates. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205569

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