中科院物理所/北航，2024年第一篇Nature！

超固体是一种由粒子构成的不可压缩固体结构，同时表现出零粘度超流体的奇异量子态，是基础研究领域长期以来的研究热点之一。

虽然⁴He超固体的最初报告被证明是人为的，但这种有趣的量子物质激发了对超冷量子气体的热情研究。然而，在凝聚态物质中实现超固体仍然是难以实现的。

在此，来自北京航空航天大学的金文涛&北京航空航天大学、中国科学院大学和中国科学院物理研究所的李伟&中国科学院物理研究所的孙培杰&苏刚等研究者在最近合成的三角晶格反铁磁体Na₂BaCo(PO₄)₂中，发现了超固体的量子磁类似物—自旋超固体的证据。相关论文以题为“Giant magnetocaloric effect in spin supersolid candidate Na₂BaCo(PO₄)₂”于2024年01月10日发表在Nature上。

追求具有新量子秩序的物质的奇异态，构成了现代凝聚态物理学的一个主要主题。作为一种同时表现出超流体秩序的固态物质，超固体没有经典的对应物。尽管在⁴He中寻找超固体很困难，但对于具有硬核玻色子或等效的S = 1/2量子自旋的三角形晶格上出现超固体已经有了明确的理论预测。后者构成了超固体的量子磁模拟，其中晶格平移对称性和自旋旋转对称性同时被打破。

基于对称性论证和量子晶格气体模型的类比，推测了三维高自旋铬尖晶石化合物MnCr₂S₄的自旋超固体。然而，MnCr₂S₄的精确量子自旋模型和对其相图的全面理解，仍然是难以实现的。因此，一个决定性的超固体原型系统还有待在实验中发现。

高度受挫的三角晶格反铁磁体(TLAFs)是孕育奇异量子自旋态的沃土。其中，自旋1/2共基等边TLAF Na₂BaCo(PO₄)₂(NBCP)具有独特的易轴各向异性，沿着量子自旋液体和磁有序态这两条相互冲突的路线引起了广泛的研究兴趣。最近，人们提出了一种近似理想的NBCP易轴TLAF模型描述，将发散的实验观测协调在一个连贯的图像中。据预测，该系统在零磁场和有限磁场下都具有自旋超固态，这为寻找这种奇特的量子态提出了有趣的建议。

然而，在极低温下探测自旋超固体面临着巨大的实验挑战。新阶段的关键属性之一是熵景观。对于量子磁体，它可以通过测量磁热效应(MCE)得到，MCE表示随磁场变化的绝热温度变化。传统上，MCE在有限-T磁相变附近最明显。在接近绝对零度的温度下，在强波动态和量子临界点附近的MCE也可以大大增强。表征MCE特性的磁Grüneisen参数Γ_B表现出突变的符号变化，并在QCP上发散。因此，MCE测量可以用于灵敏地检测分离不同自旋状态的QCPs，从而可以映射出相图。

与波动自旋态相关的MCE，也使量子磁体成为无氦亚开尔文制冷的理想冷却剂，这对空间应用和量子技术越来越重要。传统的顺磁冷却遵循一条斜率恒定的T-B直线。显然，在量子磁体中，B_c处QCP附近的温度迅速下降(图1a)，然而，在低场侧(B<B_c)温度再次上升。因此，寻找冷却效应更加明显和持久的量子自旋系统(图1b)具有基础性和现实意义。

图1. 自旋超固体冷却，自旋玻色子映射和U(1)相涨落的说明

在此，研究者合成了用于磁热和中子衍射研究的高质量NBCP单晶样品，其中Co²⁺离子在完美三角形晶格上，构成了有效的S = 1/2自旋(图2a插图中的ab平面)。值得注意的是，在退磁冷却过程中观察到与自旋超固体相关的巨大磁热效应，表现为两个突出的谷状状态，最低温度达到100 mK以下。

不仅有一系列实验确定的临界场，而且退磁冷却剖面与用易轴Heisenberg模型进行的理论模拟也表现出很好的一致性。中子衍射还揭示了三亚晶格自旋固体顺序和层间不可公度性共存，从而成功地定位了所提出的自旋超固体相。

该研究结果揭示了自旋超固相在受挫量子磁体中的强熵效应，并为亚开尔文制冷的应用开辟了一条可行且有前途的途径，特别是在持续关注氦短缺的背景下。

图2. NBCP的准绝热退磁冷却及低温热容量

图3. 低温MCE，场致量子相变和场温相图

图4. 低温中子衍射

综上所述，NBCP的亚开尔文MCE响应比目前所研究的其他磁性材料大得多。受挫量子磁体不仅为探索新自旋态提供了一个通用而强大的平台，而且与水合物顺磁冷却剂相比，它们还具有许多吸引人的优点:由量子临界性和受挫效应增强的强自旋涨落、更高的磁性离子密度和良好的化学稳定性。

这些优势为它们在量子技术和空间应用的亚开尔文制冷领域的应用开辟了一条有前途的道路。

参考文献

Xiang, J., Zhang, C., Gao, Y. et al. Giant magnetocaloric effect in spin supersolid candidate Na₂BaCo(PO₄)₂. Nature 625, 270–275 (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06885-w

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06885-w

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