今日Nature：moiré激子长啥样？让我们一起来瞅瞅！

过渡金属二硫族化物异质层的Moiré条纹，已被证明是一个理想的平台，可在其上托管不寻常的相关电子相，新兴的磁性和相关激子物理。

然而，新的moiré激子状态的存在，是通过光学测量建立的，这些状态的微观性质仍然知之甚少，经常依赖于经验拟合的模型。

在此，来自美国加州大学伯克利分校的Steven G. Louie等研究者，结合大尺度第一性原理GW(其中G和W分别表示单粒子格林函数和筛选库仑相互作用)加上Bethe-Salpeter计算和微反射光谱，确定了WSe₂/WS₂ moiré超晶格中的激子共振的性质，发现了一组丰富的moiré激子，不能被普遍的连续介质模型捕获。相关论文以题为“Intralayer charge-transfer moiré excitons in van der Waals superlattices”于2022年08月31日发表在Nature上。

当两层二维(2D)材料以相对扭曲角度或晶格不匹配垂直堆叠时，就形成了Moiré超晶格，这为电子和空穴引入了额外的周期性潜在景观。Moiré超晶格已经成为一个新的平台，可从中探索有趣的电子现象，包括非常规超导，铁磁性和可调谐的维格纳晶体和莫特绝缘状态。激子是导电带中的电子和价带中的空穴的相关束缚态(由于电子-电子相互作用)，这些束缚态可以在光照在材料上时形成。过渡金属二硫族化物(TMD) moiré超晶格中的激子物理引起了人们极大的兴趣，其中在moiré超晶格中可以出现几种新的光致发光和吸收光谱共振。例如，在WSe₂/WS₂异质结构中，当两层之间的扭转角降低到大约小于2°时，WSe₂ A激子峰分裂为几个涌现峰。

这些moiré激子的微观性质仍然是一个谜，因为到目前为止，光学探针没有空间分辨率，来分辨超晶格单元细胞中单个激子态的电子和空穴位置。到目前为止，测量的moiré激子特征只能用连续模型来解释，该模型提出了一个有效的moiré势调制原始激子的质心运动。该模型假设moiré超晶格中激子的内在性质没有改变，也就是说，内部空间电子-空穴相关性与原始单层的电子-空穴相关性没有改变。这一假设在实际的moiré系统中很可能失败，在该系统中，电子和空穴可以体验不同的moiré势，并显示出非常不同的空间调制moiré平坦带。研究者发现WSe₂/WS₂异质双分子层确实是这样，导致了moiré激子新特征的发现。

无参数GW(其中G和W分别表示单粒子格林函数和屏蔽库仑相互作用)和Bethe-Salpeter方程(GW- bse)计算，提供了对二维TMD中激子的原子性质的无与伦比的洞察，由于moiré单元中大量原子相关的计算挑战，尚未在大面积moiré系统中尝试。基于含时密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算，目前还不能准确捕捉准二维半导体中复杂的介电筛选，这对正确描述二维材料中的激子系列具有重要意义。

在此，结合从头计算的GW-BSE预测和微反射光谱，研究者建立了旋转排列的WSe₂/WS₂异质结构中各种moiré激子共振的性质。通过一种新的计算格式，研究者的计算表明moiré超晶格形成了不同的moiré激子，并显示出不同的特征。计算显示moiré激子具有不同的特征，包括调制的Wannier激子和以前未识别的层内电荷转移激子。这些不同的激子特征的特征是，由不同moiré激子共振的独特载流子密度和磁场依赖性实验证实的。该研究突出了在过渡金属二硫族化物moiré超晶格中可能出现的高度非平凡的激发态，并通过工程具有特定空间特征的激发态，提出了在moiré系统中调谐多体物理的新方法。

图1. moiré超晶格的重建

图2. 旋转排列WSe₂/WS₂中层内激子的光谱和性质

图3. 电荷掺杂下WSe₂/WS₂ moiré激子的行为

图4. 磁场下moiré激子的掺杂依赖性

综上所述，研究表明，具有高度不寻常的电子-空穴关联的新激子态，包括层内电荷转移激子，可以存在于TMD moiré超晶格中。电荷转移激子可以与外加电场强耦合、掺杂电子和从衬底中屏蔽电子。它们可能导致新的光学传感器和基于TMD moiré超晶格的高效电光调制纳米器件。电荷转移激子也更容易解离，因为它们结合得不那么紧密，这可能在太阳能电池中有应用。

文献信息

Naik, M.H., Regan, E.C., Zhang, Z. et al. Intralayer charge-transfer moiré excitons in van der Waals superlattices. Nature 609, 52–57 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-04991-9

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-04991-9

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