香港城市大学Angew：高熵合金电催化硝酸盐还原制氨！

第一作者：Rong Zhang、Yaqin Zhang、Bo Xiao

通讯作者：支春义教授、杨涛助理教授、Ying Guo

通讯单位：香港城市大学

论文速览

硝酸盐（NO₃^–）的直接电化学转化是一种高效、环保的氨（NH₃）生产技术，但高选择性电催化剂的缺失给该技术带来了挑战。高熵合金（HEAs）因其独特的性能，在催化领域是一种很有吸引力的材料，特别是在多步反应中。

在文中，作者首次报道了HEA (FeCoNiAlTi)在电催化NO₃^–还原为NH₃（NRA）中的应用。其中，块体HEA对NRA具有活性，在-0.5 V下其NH₃产率为0.36 mg h^-1 cm^-2、法拉第效率（FE）为82.66%。通过有效的相工程策略，将均匀的金属间纳米颗粒引入到块体HEA中，以提高电化学活性表面积和电荷转移效率。

所得到的纳米结构HEA (n-HEA)具有增强的电化学NRA性能，在-0.5V下其NH₃产率为0.52 mg h^-1 cm^-2、FE为95.23%。实验表征和密度泛函理论（DFT）计算表明，在n-HEA上多活性位点（Fe、Co和Ni）主导了NRA的电催化作用。值得注意的是，典型的Co位点对NRA表现出最低的能垒，其中*NO + H⁺ + e^–→ *NOH为速率决定步骤。

图文导读

图1：块体HEA的表征与催化性能

图2：n-HEA的形貌表征

图3：n-HEA的催化性能

图4：实验表征和理论计算

总结展望

作者开发了HEA金属间化合物（FeCoNiAlTi）纳米颗粒作为一种高效的电催化剂，在中性介质中高效催化NO₃^–电化学还原为NH₃。

该合金在50 mM NO₃^–中具有显著的电催化活性，有利于扩大活性表面积和加速电荷转移过程。在-0.5 V下，NH₃的产率为0.52 mg h^-1 cm^-2，并且 FE高达95.23%，同时保持了优异的稳定性、电化学耐久性和结构稳定性。

实验和理论研究进一步证明了NRA的多位点电催化作用。本研究拓展了HEAs和相工程在电催化NO₃^–制NH₃领域的应用。

文献信息

标题：Phase Engineering of High-Entropy Alloy for Enhanced Electrocatalytic Nitrate Reduction to Ammonia

期刊：Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202407589.

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